Kiunzi cha filamu nyembamba ya VYNS chenye msingi wa kaboni, ni muundo unaotayarishwa kwa kufunika uso wa membreni nyembamba sana ya VYNS, iliyoundwa na kopolima ya polivinili kloridi–polivinili asetati, kwa grafeni au nyenzo ya nanotubu za kaboni yenye upitishaji umeme, na unaokusudiwa kutumika kama kibebaji chenye upitishaji katika kipimo cha kispektrometri cha vyanzo vya mionzi vya nishati ya chini. Utafiti huu ulilinganisha filamu za VYNS zilizofunikwa kwa kaboni zilizotayarishwa kutoka katika mitawanyiko ya oksidi ya grafeni iliyopunguzwa (reduced graphene oxide, rGO), grafeni iliyopatikana kwa eksfoliasheni ya moja kwa moja (directly exfoliated graphene, deG) na nanotubu za kaboni zenye kuta nyingi (multi-walled carbon nanotube, MWCNT), na kiunzi cha kawaida cha VYNS kilichometalishwa kwa Au–Pd.

Tatizo kuu la utafiti ni hitaji kwamba, katika kipimo cha kispektrometri cha elektroni za nishati ya chini, kiunzi cha chanzo kiwe chembamba sana na chenye namba ndogo ya atomu, lakini pia kiwe na upitishaji umeme wa kutosha. Viunzi vya kawaida vya VYNS vinaweza kumetalishwa kwa Au au Au–Pd kwa kusudi hili; hata hivyo, chanzo kinaeleza gharama ya suluhisho la Au–Pd na kuvunjika mara kwa mara kwa filamu nyembamba za VYNS wakati wa umetalishaji kuwa hasara za mbinu hii.

Katika utafiti, nyenzo zenye msingi wa grafeni zilishughulikiwa kwa mikabala miwili tofauti. rGO ilitayarishwa kwa kuoksidisha grafiti, kuibadilisha kuwa oksidi ya grafeni, kisha kuipunguza kikemia kwa asidi L-askobiki na kufanya annealing ya joto katika 400 °C chini ya angahewa ya Ar. deG inawakilisha mkabala wa grafeni yenye tabaka chache inayopatikana kwa eksfoliasheni ya moja kwa moja ya grafiti katika awamu ya kimiminika. Aidha, MWCNT zilizosanisiwa kwa mtengano wa katalitiki wa asetilini zilijaribiwa.

Nyenzo za rGO, deG na MWCNT zilitayarishwa kama mitawanyiko ya maji yenye SDBS, Triton X-100 au sitrati ya sodiamu; mitawanyiko hiyo ilipakwa juu ya filamu za VYNS kwa mbinu ya spin-coating. Kwenye viunzi vilivyotayarishwa, ⁵⁵Fe suluhisho lilidondoshwa na kuvukizwa ili kuunda vyanzo vya mionzi vya nishati ya chini, na spektra za vyanzo zilipimwa kwa kihesabu sawia cha 4π chenye shinikizo, kinachofanya kazi kwa gesi ya %90 argoni–%10 methani katika 750 kPa.

Matokeo muhimu zaidi ya chanzo ni kwamba rGO–Triton X-100 filamu ilionyesha ubora wa kispektri unaolinganishwa na chanzo cha kawaida kilichometalishwa kwa Au–Pd. Katika spektra ya rGO–Triton X-100, kilele kikuu kilifafanuliwa vizuri na kilele cha kutoroka cha argoni katika eneo la takriban 3 keV kilionekana safi na kinachoweza kutofautishwa. Vyanzo vya rGO–SDBS pamoja na deG–SDBS/deG–Triton X-100 pia vilitoa matokeo yanayounga mkono uwezekano wa kutumia mbadala zenye msingi wa grafeni.

Kinyume chake, katika vyanzo vya rGO–sitrati ya sodiamu, MWCNT–SDBS na MWCNT–Triton X-100, nguvu kubwa kupita kiasi ya kilele cha kutoroka kwa uwiano na mikia ya kispektri ya nishati ya chini zilionekana. Waandishi wanasema tabia hii inaweza kuhusiana na upitishaji usiotosha wa kiunzi, lakini hawathibitishi hilo kwa kipimo cha moja kwa moja cha upitishaji umeme. Kwa hiyo, mitawanyiko ya MWCNT haikuonekana kufaa katika utafiti huu kama kiunzi cha chanzo cha mionzi kwa kipimo cha elektroni za nishati ya chini.

Kikomo kikuu cha utafiti ni kwamba ulinganisho wa kispektri umetolewa kwa kiasi kikubwa katika mfumo wa grafu. Hakuna jedwali tofauti la FWHM/uwezo wa kutenganisha nishati, kutokuwa na uhakika, pau za makosa au uchambuzi wa takriri wa kitakwimu kwa kila filamu. Chanzo kinasema uwezo wa kutenganisha wa vyanzo vyote vya majaribio ni zaidi ya 0,9 keV, lakini hakitoi thamani mahususi za kila kimoja katika jedwali. Vivyo hivyo, faida ya gharama na uwezekano wa kupunguza kuvunjika kwa filamu haukupimwa kwa uchambuzi wa kiasi wa kiuchumi au wa utegemezi.

Maelezo ya Kina

Kwa nini kiunzi cha chanzo cha mionzi kinahitaji kuwa na upitishaji?

Katika spektrometri ya elektroni za nishati ya chini, sampuli ya mionzi lazima iwekwe juu ya kibebaji chembamba sana. Kiunzi kikiwa kinene kupita kiasi au chenye namba kubwa ya atomu, ufyonzaji na mtawanyiko wa chembe zinazotolewa unaweza kuongezeka. Kwa hiyo, viunzi vya chanzo vinahitaji msongamano mdogo wa uso, wastani mdogo wa namba ya atomu na uimara wa kutosha wa kimitambo.

Elektroni inapotolewa inaweza kuacha chaji ya umeme kwenye sampuli. Ikiwa kiunzi cha chanzo hakiwezi kuondoa chaji hii, uga wa umeme kuzunguka sampuli unaweza kubadilika. Mapigo yanayotokana na matukio ya elektroni yanayofuata katika kihesabu sawia yanaweza kuathiriwa, na hasa spektra ya elektroni za nishati ya chini inaweza kuvurugika.

Kwa sababu hiyo, membreni za kawaida za VYNS hufunikwa kwa metali zenye upitishaji kama Au au Au–Pd. Chanzo kinaeleza kwamba dhahabu hupendelewa kwa sababu ni rahisi kuitayarisha, inastahimili uoksidishaji na mashambulizi ya kikemia, na ina kasi ndogo ya uhamaji katika joto la kawaida.

Hata hivyo, upakaji wa Au–Pd una hasara mbili za kiutendaji: suluhisho la metali ni ghali na filamu nyembamba sana za VYNS zinaweza kuvunjika wakati wa umetalishaji. Hilo ndilo msukumo mkuu wa utafiti kuelekea upakaji wa kaboni.

Kwa Nini Filamu Nyembamba Yenye Msingi wa Kaboni Inaweza Kutumika Kama Kiunzi cha Chanzo cha Mionzi?

Grafeni na nanotubu za kaboni ni wagombea wa viunzi vinavyopitisha umeme katika kipimo cha mionzi ya nishati ya chini kutokana na upitishaji wao wa umeme, pamoja na namba ndogo ya atomu ya kaboni na uwezo wa kutengeneza filamu nyembamba; hata hivyo, matokeo ya utafiti huu yanaonyesha kwamba kuwa na kaboni pekee hakutoshi, na uthabiti wa mtawanyiko wa maji, mofolojia ya filamu na mwingiliano kati ya kiambata amilifu cha uso na kaboni pia huamua ubora wa kispektri.

VYNS ni nini?

VYNS, ni kiunzi cha polima ambacho katika chanzo kinafafanuliwa kama kopolima ya polivinili kloridi–polivinili asetati na hutumiwa sana kutayarisha membreni nyembamba kwa vyanzo vya radionuklidi.

Membreni za VYNS kwa kawaida hunyooshwa kwenye pete za chuma cha pua au alumini. Faida muhimu ya nyenzo hii ni uwezo wake wa kutengeneza filamu nyembamba sana. Hata hivyo, VYNS haistahimili viyeyusho vya kikaboni vinavyotumiwa mara kwa mara katika mitawanyiko ya grafeni na nanotubu za kaboni, kama dimethylformamide (DMF), N-methyl-2-pyrrolidone (NMP) na dimethyl sulfoxide (DMSO).

Kwa hiyo, mojawapo ya masharti muhimu ya muundo wa utafiti ilikuwa kuweza kupaka nyenzo za kaboni kutoka mitawanyiko ya maji badala ya kutumia viyeyusho vya kikaboni.

Dokezo la kitengo ndani ya chanzo: katika sentensi ya utangulizi inayofafanua unene/msongamano wa uso wa filamu ya VYNS, pamoja na mamia kadhaa ya μg cm⁻² kuna usemi “5–10 μm cm⁻²” ambao una tatizo la vipimo. Kwa kuwa utafiti haukutumia thamani hii katika uchanganuzi wa matokeo, haijatafsiriwa upya hapa kama thamani kamili ya unene wa VYNS.

Tofauti kati ya rGO, GO na deG ni ipi?

Oksidi ya grafeni (GO), ni kinyambulisho cha grafeni kinachopatikana kwa kubadilisha muundo wa kati ya tabaka za grafiti kupitia uoksidishaji mkali na kuongeza vikundi tendaji vyenye oksijeni. Uoksidishaji hurahisisha kutengana kwa tabaka za grafiti, lakini kasoro na vikundi vyenye oksijeni huharibu kwa kiasi muundo asilia wa grafeni wenye vifungo vya sp².

Oksidi ya grafeni iliyopunguzwa (rGO), hupatikana kwa kuondoa kwa kiasi kikubwa vikundi vyenye oksijeni kwenye GO kwa mbinu za kikemia na/au za joto. Upunguzaji hurejesha kwa kiasi konjugesheni ya grafiti, lakini hauibadilishi kuwa grafeni ya tabaka moja isiyo na kasoro kabisa.

deG, katika chanzo inachukuliwa kuwa grafeni yenye tabaka chache na kasoro chache zaidi inayozalishwa kwa eksfoliasheni ya moja kwa moja ya grafiti katika awamu ya kimiminika. Mkabala huu unaweza kutoa tabaka za grafeni zenye ubora wa juu, lakini chanzo kinaeleza katika muktadha wa fasihi kwamba mavuno ya nanosheet safi za grafeni zilizotawanywa vizuri yanaweza kwa kawaida kuwa chini ya %2.

Katika utafiti huu, mitawanyiko ya deG ilisentrifugwa katika 3000 rpm kwa dakika 15 baada ya sonication, grafiti ambayo haikuwa imeeksfoliasheniwa ikashushwa, na supernatanti ya juu yenye vipande vya grafeni vya tabaka chache ikatumika.

Kwa nini kiambata amilifu cha uso kinahitajika?

Nyenzo za kaboni kama grafeni na MWCNT ni hidrofobiki sana. Kwa hiyo ni vigumu kwao kutawanyika kwa muda mrefu kwa usawa ndani ya maji bila msaada. Molekuli za kiambata amilifu cha uso zinaweza kuadsorb kwenye uso wa kaboni kupitia mwingiliano wa hidrofobiki, mwingiliano wa π–π, vifungo vya hidrojeni au mwingiliano wa kielektrostati, na hivyo kupunguza kuungana tena kwa chembe.

Katika utafiti vilitumika viambata viwili vya wazi vya uso:

• SDBS: sodium dodecylbenzenesulfonate; kiambata amilifu cha uso cha ioni.
• Triton X-100: kiambata amilifu cha uso kisicho cha ioni.

Jedwali 1 pia linatoa kwa rGO mtawanyiko wenye sitrati ya sodiamu. Safu ya jedwali huiorodhesha chini ya kichwa “surfactant”. Hata hivyo, sehemu ya matokeo inaweka chanzo cha rGO–sitrati ya sodiamu katika kundi lenye tabia duni ya kispektri na kusema kwamba “kutokuwepo kwa kiambata amilifu cha uso hakupendekezwi”. Kwa hiyo, katika maandishi ya Verianla sitrati ya sodiamu inatajwa kama “nyongeza ya uthabiti” bila kudhani kuwa iko katika daraja lilelile la kisayansi na SDBS na Triton X-100.

Tofauti na utafiti uliotangulia ilikuwa nini?

Utafiti wa awali wa waandishi ulikuwa umechunguza matumizi ya filamu nyembamba zenye msingi wa rGO kama viunzi vya vyanzo vya radionuklidi. Hata hivyo, utafiti huo ulikazia rGO pekee na matokeo bora zaidi yalipatikana kwa rGO iliyopunguzwa kwa asidi ya hydroiodic.

Katika utafiti huu kulijaribiwa kurekebisha mapungufu mawili:

1. Nyenzo tofauti za kaboni kama deG na MWCNT, pamoja na rGO, zilijumuishwa katika ulinganisho.
2. Badala ya asidi ya hydroiodic, njia tofauti ya kupunguza rGO yenye asidi L-askobiki na annealing ya joto ilitumika.

Oksidi ya grafeni ilisanishwaje?

Usanisi wa GO ulitegemezwa kwenye mbinu ya Tour. Mlolongo wa hatua ulioripotiwa katika chanzo ni huu:

1. 3 g ya unga wa grafiti na 18 g ya KMnO₄ ziliwekwa kwenye beaker.
2. 400 mL ya H iliyokolea₂SO₄/H₃PO₄ mchanganyiko uliongezwa kwa uwiano wa ujazo wa 9:1.
3. Mchanganyiko ulichanganywa katika 50 °C kwa saa 16.
4. 400 mL ya maji ya Milli-Q yenye barafu na 10 mL ya %30 H₂O₂ viliongezwa ili kusimamisha uoksidishaji.
5. Suspensheni ilidekantwa usiku kucha.
6. Kigumu kilichobaki kilichujwa na kuoshwa kwa 250 mL ya %10 v/v HCl, kisha kwa maji safi sana hadi pH ya supernatanti ikawa 6–6,5.
7. Oksidi ya grafiti ilikaushwa kwa ukaushaji kwa kugandisha.

rGO iliandaliwaje?

Katika kupunguza GO, mbinu iliyounganisha hidrotermali na kemikali ilitumika:

1. 300 mg ya GO ilitawanywa katika 60 mL ya maji safi sana kwa mkusanyiko wa 5 mg mL⁻¹.
2. Mchanganyiko uliwekwa kwanza katika bafu la ultrasound kwa saa 1.
3. Kisha ulifanyiwa sonication kwa saa 1 nyingine kwa zondi ya ultrasound Bandelin Sonoplus HD 2070.
4. Mtawanyiko ulihamishiwa kwenye autoclave ya chuma cha pua iliyofunikwa PTFE na kutibiwa katika 120 °C kwa saa 24.
5. Kwenye mabaki yaliyopatikana iliongezwa 6 g ya asidi L-askobiki; chanzo kinaripoti mkusanyiko wa asidi L-askobiki katika hatua hii kuwa 100 mg mL⁻¹.
6. Mchanganyiko uliendelea kuchanganywa kwa saa 48.
7. Bidhaa ilioshwa mara mbili kwa maji safi sana na kukaushwa chini ya vakyumu katika 60 °C.
8. Annealing ya mwisho ya joto ilifanywa katika angahewa ya Ar katika 400 °C kwa saa 24.
9. rGO ilisagwa katika kinu cha agate.

MWCNT ilisanishwaje?

Katika usanisi wa MWCNT, mtengano wa katalitiki wa asetilini katika awamu ya gesi ulitumika. Mfumo ulikuwa na tanuru mlalo na bomba la quartz, na eneo la mmenyuko liliendeshwa katika 1023 K.

Kama kitangulizi cha katalizeta ya chuma, Fe(CO)₅ ilitumika. Suluhisho la kitangulizi liliwekwa katika 0 °C na N₂ ikapitishwa ndani yake kwa mapovu ili kulipeleka kwenye eneo la mmenyuko. N₂ ilikuwa gesi bebaji, huku H₂ ikitumika kupunguza katalizeta ya metali.

Mtengano wa joto wa Fe(CO)₅ uliunda nanopartikeli za chuma, na MWCNT zikaanza kunuklia na kukua juu ya partikeli hizi. Sahani za quartz ziliwekwa katikati ya reactor, na nanotubu zikajikusanya kwenye sahani hizi pamoja na kuta za bomba la quartz la reactor.

Mitawanyiko saba iliandaliwaje?

Suspensheni zote zilifanyiwa sonication kwa saa 2 katika soniketa ya zondi. Kwa mitawanyiko ya deG, sentrifugesheni ya 3000 rpm kwa dakika 15 ilifanywa pia, grafiti ambayo haikuwa imeeksfoliasheniwa ikashushwa, na kimiminika cha juu chenye grafeni ya tabaka chache kikachukuliwa.

Chanzo kinasema kwamba kiasi cha SDBS, Triton X-100 na sitrati ya sodiamu kiliongezwa kulingana na thamani bora katika fasihi; hata hivyo, PDF kuu hairipoti mkusanyiko kamili wa nyongeza hizi katika kila mtawanyiko. Kwa hiyo, kwa upande wa uwezekano wa kurudia jaribio, parameta hii haijakamilika katika maandishi ya chanzo.

Filamu ya kaboni ilipakwaje juu ya VYNS?

Membreni ya VYNS ilitayarishwa kwanza kwa kudondosha suluhisho la VYNS juu ya uso wa maji safi sana. Baada ya polima kuenea juu ya maji na kutengeneza filamu, pete ya alumini ilizamishwa majini na filamu ikachukuliwa juu ya pete. Polima iliyozidi nje ya pete ilikatwa kwa skalpeli na filamu ikakaushwa katika joto la kawaida au chini ya taa ya infrared.

Katika upakaji wa kaboni, pete za alumini ziliwekwa juu ya tabaka la polyethylene terephthalate (PET), zikafungwa kwa tepu ya Kapton na kushikiliwa kwa vakyumu ya CONVAC 1001 spin coater.

Kwa kila filamu ya VYNS ilitumika 1 mL ya mtawanyiko wa kaboni. Programu ya spin ina hatua tatu:

Waandishi wanasema programu hii iliwezesha kufunika uso bila kuvunja membreni ya VYNS.

Nyenzo zilitambuliwaje?

Tofauti muhimu ya kimbinu: Kabla ya uchunguzi wa SEM, nyuso za sampuli zilimetalishwa kwa tabaka nyembamba la dhahabu kwa kifaa cha BALTEC/Leica EM ACE600. Upakaji huu wa dhahabu ni kwa maandalizi ya sampuli ya SEM pekee. Si mchakato uleule wa majaribio kama chanzo cha kawaida cha mionzi cha VYNS kilichofunikwa kwa Au–Pd kinachotumiwa katika udhibiti wa kispektri.

XRD ilionyeshaje mabadiliko ya GO na rGO?

Kwa GO, XRD ilionyesha kilele cha (001) karibu na \(2\theta=10{,}62^\circ\). Chanzo kinahusisha hili na uoksidishaji wa muundo wa grafiti na uundaji wa vikundi tendaji vyenye oksijeni kama karbonili, karboksili, epoksidi na hidroksili.

Baada ya upunguzaji wa kikemia na wa joto, bendi ya (001) ya rGO ilitoweka na kilele kipana kinachofanana na grafiti kikaonekana karibu na \(2\theta=25{,}80^\circ\). Chanzo kinatafsiri mabadiliko haya kama kuondolewa kwa kiasi kikubwa kwa vikundi vyenye oksijeni na kurejeshwa kwa sehemu kwa mpangilio wa fuwele wa grafiti.

Upana wa kilele ulihusishwa na kiwango kikubwa cha eksfoliasheni na muundo mwembamba wa grafeni wenye tabaka chache. Hata hivyo, umbali wa kati ya tabaka wa rGO kubaki mkubwa kuliko thamani ya kinadharia ya grafiti ulihusishwa na kutokuondolewa kabisa kwa vikundi vilivyobaki vya oksijeni na kasoro za kimuundo.

Matokeo ya XRD ya MWCNT na mlinganyo wa Scherrer

Katika sampuli ya MWCNT, chanzo kinafafanua vilele vya 26,45° na 44,57° kuwa vya kawaida kwa muundo wa CNT. Pia kinahusisha vilele vya 38,30°, 44,57°, 64,78°, 71,80° na 77,90° na aina za katalizeta zilizotumiwa katika usanisi.

Dokezo la mwingiliano ndani ya chanzo: Thamani ya 44,57° imeorodheshwa katika maandishi miongoni mwa vilele vya kawaida vya CNT na pia miongoni mwa vilele vinavyohusishwa na katalizeta. Chanzo hakitenganishi michango hii miwili kwa deconvolution tofauti ya kilele; kwa hiyo hapa haijalazimishwa kuhusishwa na asili moja.

Ukubwa wa kristaliti ulihesabiwa kwa Mlinganyo wa Scherrer (1):

\[ D_p= \frac{0.94\lambda} {\beta_{1/2}\cos\theta'} \]

Fomula huhesabu nini? Hutumiwa kukokotoa thamani ya takriban ya ukubwa bainifu wa kristaliti kutoka katika upana wa kilele cha difraksheni ya X-ray.

• \(D_p\): ukubwa wa kristaliti uliokokotolewa.
• \(\lambda\): urefu wa wimbi wa X-ray uliotumiwa; katika jaribio hili 0,15406 nm kwa Cu-Kα.
• \(\beta_{1/2}\): neno linalowakilisha upana wa kilele cha difraksheni.
• \(\theta'\): neno la pembe husika ya difraksheni.
• 0,94: mgawo wa umbo uliotumiwa katika mlinganyo wa chanzo.

Chanzo kinaripoti kwa MWCNT ukubwa wa kristaliti wa \(D_p=39{,}49\) nm na strain ya kimiani ya 0,6661. Kwa kuwa chanzo hakitoi mlinganyo tofauti wa kukokotoa strain ya kimiani, hakuna fomula ya ziada ya strain iliyoundwa katika toleo la Verianla.

FTIR iliungaje mkono upunguzaji wa GO?

Kutokuwepo kwa bendi hizi za vikundi tendaji vyenye oksijeni katika grafiti kuliunga mkono kwamba uoksidishaji wa Tour uliongeza vikundi vyenye oksijeni kwenye uso wa grafiti.

Katika spektra ya rGO, bendi za 1056, 1232, 1749 na 3251 cm⁻¹ kutoweka au kupungua sana kunaonyesha kwamba asidi L-askobiki na annealing ya joto iliyofuata viliondoa kwa kiasi kikubwa vikundi vyenye oksijeni.

Chanzo kinatafsiri kufanana zaidi kwa spektra ya rGO na grafiti kama kurejeshwa kwa sehemu kwa konjugesheni ya kielektroni.

Picha za SEM zilionyesha nini?

Chanzo kinaonyesha katika Kielelezo 4 miundo halisi midogo ya nyenzo. Kwa kuwa hizi ni picha za raster SEM zenye hadhi ya ushahidi wa majaribio, picha bandia za SEM hazikutengenezwa katika toleo la Verianla.

Grafiti ilionyesha mofolojia ya mabamba yenye mpangilio na tabaka. Baada ya uoksidishaji, GO ilibadilika kuwa mwonekano wa karatasi nyembamba, zilizokunjamana na zilizokusanyika bila mpangilio. Nanosheet za rGO zilionekana kama tabaka zilizokunjamana, zenye mawimbi na zilizochanganyika.

Katika sampuli ya MWCNT, ilielezwa kwamba nanotubu hazikuungana kwa msongamano katika vifurushi na zilionyesha muundo wa nyuzi uliopangika zaidi. Nukta angavu katika picha zilihusishwa na chanzo na aina za Fe zilizobaki kutoka katalizeta ya Fe(CO)₅ iliyotumiwa katika usanisi wa MWCNT.

Picha za SEM za filamu zilizopakwa zilionyesha nini?

Kielelezo 5 kinalinganisha picha za SEM za filamu nyembamba zilizotayarishwa kutoka mitawanyiko saba.

Katika filamu za rGO–SDBS za mtawanyiko 1 na rGO–sitrati ya sodiamu za mtawanyiko 3, vipande vya grafeni vilivyo na msongamano, usawa na mawimbi vilionekana.

Katika filamu za rGO–Triton X-100, deG–SDBS na deG–Triton X-100, muundo mdogo wa kimagamba ulionekana ambapo nanoplatelet za grafeni zinazofunikana juu ya nyingine ziliweza kutofautishwa wazi zaidi.

Katika filamu za MWCNT–SDBS na MWCNT–Triton X-100, nyenzo ya nanotubu za kaboni inaonekana kuwa imezama ndani ya matriki ya kiambata amilifu cha uso. Kwa kuwa ni MWCNT chache tu zinazoweza kutofautishwa wazi, chanzo kinatafsiri kwamba sonication ya muda mrefu iliharibu kwa kiasi kikubwa muundo wa MWCNT.

Tafsiri hii inategemea mofolojia ya SEM, si kipimo cha moja kwa moja cha urefu wa kuvunjika kwa kimitambo; kwa hiyo haiwezekani kutoa hitimisho la kiasi kwamba “sonication ilivunja nanotubu hadi ukubwa fulani mahususi”.

Kwa nini athari ya Tyndall ilichunguzwa?

Athari ya Tyndall, ni hali ambapo njia ya mwanga wa laza huonekana ndani ya mtawanyiko kwa sababu chembe za koloidi hutawanya mwanga. Utafiti ulitumia athari hii kutathmini kwa ubora tabia ya koloidi ya mitawanyiko ya kaboni ya maji.

Mwanga wa laza wa 650 nm ulipitishwa kupitia prisma ya optiki X-cube RGB na kuelekezwa kwenye kyuveta ya quartz yenye njia ya optiki ya 10 mm. Picha zilirekodiwa kwa lenzi za kukuza.

Chanzo kinasema kwamba hasa mitawanyiko ya rGO iliyopunguzwa mkusanyiko 1, 2 na 3 ilionyesha athari ya Tyndall, na uchunguzi huu unaunga mkono tabia yake ya koloidi. Mtawanyiko mpana zaidi wa mwanga ulionekana katika mitawanyiko hii mitatu ya rGO.

Kilele cha Kutoroka katika Spektra ya 55Fe Kinamaanisha Nini?

Kilele cha kutoroka cha nishati ya chini cha takriban 3 keV katika utafiti huu si kilele tofauti cha msingi cha kuoza kwa chanzo cha 55Fe; chanzo kinakieleza kama sifa ya detector escape inayotokea wakati X-ray zinazozalishwa katika gesi ya argoni ya kihesabu sawia zinatoroka kutoka ujazo wa ugunduzi na sehemu ya nishati hivyo haipimwi.

Kwa nini 55Fe ni radionuklidi inayofaa kwa jaribio?

⁵⁵Fe ni radionuklidi ya kukamata elektroni inayotumika kama radionuklidi rejea katika eneo la nishati ya chini. Chanzo kinasema kwamba ⁵⁵Fe kwa kukamata elektroni huoza hasa hadi hali ya msingi ya ⁵⁵Mn.

Wakati wa relaksesheni ya nafasi tupu za atomu zilizoundwa, takriban:

• X-ray ya 5,9 keV Kα, kwa uwezekano wa %25,02,
• X-ray ya 6,5 keV Kβ, kwa uwezekano wa %3,4,
• elektroni za Auger katika masafa ya 4,9–6,5 keV, kwa jumla kwa uwezekano wa takriban %60

hutolewa.

Kwa hiyo chanzo cha ⁵⁵Fe kinafaa hasa kupima ikiwa kiunzi cha chanzo kinaharibu ubora wa kispektri katika eneo la nishati ya chini la 5–6,5 keV.

Kwa nini kilele kikuu cha spektra si mstari mmoja mkali?

Chanzo kinasema kwamba vilele vikuu vingi vina umbo linalokaribia la Gaussian, lakini upande wao wa kulia ni mwepesi kidogo. Sababu inayotolewa ni kwamba mchango wa Kβ uko karibu sana na Kα na michango hii miwili haiwezi kutenganishwa kabisa katika kigunduzi kilichojazwa gesi.

Kilele kikuu pia kinajumuisha michango ya elektroni na fotoni za nishati ya chini katika masafa ya 5–6,5 keV.

Upitishaji wa kiunzi unaathirije spektra?

Ikiwa kiunzi hakina upitishaji wa kutosha, chaji inaweza kujikusanya kwenye sampuli baada ya utoaji wa elektroni. Mkusanyiko huu wa chaji unaweza kubadilisha uga wa umeme wa eneo karibu na kigunduzi, na kuchangia baadhi ya mapigo kupimwa kwa amplitudo ndogo zaidi na kutokea kwa mikia ya nishati ya chini.

Kuonekana kwa kilele kikuu na uwezo wa kukitenganisha na kilele cha kutoroka katika filamu zote za kaboni za utafiti kunaonyesha kwamba viunzi vilitenda kwa upitishaji wa angalau kiwango kinachoruhusu ugunduzi wa elektroni za nishati ya chini.

Hata hivyo, nguvu kubwa kupita kiasi ya kilele cha kutoroka kwa uwiano na mikia ya nishati ya chini ilionekana katika chanzo cha rGO–sitrati ya sodiamu na vyanzo viwili vya MWCNT. Waandishi wanasema hii inaweza kuhusiana na upitishaji usiotosha wa kiunzi. Kikomo cha “inaweza” ni muhimu; utafiti haukuripoti kipimo cha moja kwa moja cha upitishaji kwa sheet resistance au zondi ya pointi nne.

Kwa Nini rGO–Triton X-100 Ilitathminiwa Kama Mchanganyiko Uliofanikiwa Zaidi?

rGO–Triton X-100 ilijitokeza kama kiunzi cha kaboni kilichofanikiwa zaidi katika utafiti kwa sababu ilitoa uwezo wa kutenganisha nishati unaofanana na chanzo cha udhibiti kilichometalishwa kwa Au–Pd na kutenganisha kwa usafi kilele kikuu kutoka kilele cha kutoroka cha takriban 3 keV; waandishi wanahusisha tabia hii na mwingiliano wa maeneo yaliyobaki yenye oksijeni katika rGO na viambata amilifu vya uso kama Triton pamoja na utofauti wa kimuundo ambao unaweza kuboresha uundaji wa filamu, lakini utaratibu huu haujathibitishwa na majaribio ya moja kwa moja ya kemia ya uso–upitishaji.

Kwa nini vikundi vya oksijeni vilivyobaki katika rGO vinaweza kuwa muhimu?

rGO si grafeni isiyo na kasoro kabisa. Chanzo kinaeleza kwamba maeneo ya grafeni safi zaidi yenye ukubwa wa nanomita chache na maeneo yaliyooksidishwa zaidi yanaweza kuwepo pamoja ndani ya muundo uleule wa rGO.

Vikundi vya oksijeni vilivyobaki kama hidroksili na epoksidi vinaweza kuongeza mwingiliano na molekuli za viambata amilifu vya uso. Waandishi wanahusisha utendaji bora wa kispektri wa filamu za rGO na kemia hii ya uso.

Hata hivyo, utafiti haukujaribu maelezo haya moja kwa moja kwa nishati ya kufungamana ya kispektroskopi, isotherm ya adsorpsheni ya kiambata amilifu cha uso au kipimo cha umeme cha sheet-resistance. Kwa hiyo, utaratibu huu ni tafsiri inayounga mkono ya waandishi wa chanzo.

Ni filamu zipi zilitoa matokeo yanayolinganishwa?

Jedwali ni muhtasari wa ubora kutoka chanzo. Hakuna thamani mpya za FWHM, maeneo ya vilele au viwango vya kuhesabu vilivyokokotolewa kutoka katika mikunjo ya spektra ya Kielelezo 7.

Mbinu na Matokeo ya Utafiti

Mantiki ya muundo wa majaribio

Mantiki ya ulinganisho wa majaribio katika utafiti ina hatua nne:

1. Kutayarisha nyenzo tofauti za kaboni na hali za mitawanyiko ya maji.
2. Kupaka mitawanyiko hii kwa kutumia mkabala uleule wa msingi wa filamu nyembamba ya VYNS.
3. Kutengeneza chanzo kwa radionuklidi ileile, ⁵⁵Fe, kwenye viunzi hivi.
4. Kulinganisha spektra na udhibiti wa kawaida wa VYNS uliometalishwa kwa Au–Pd kwa kutumia mkabala uleule wa kigunduzi.

Muundo huu umelenga kutathmini athari ya mkabala wa nyenzo ya kaboni/mtawanyiko kwenye spektra ya chanzo. Hata hivyo, chanzo hakiripoti idadi ya takriri huru zilizotayarishwa kwa kila aina ya filamu, mikengeuko sanifu ya urudiwaji au vipimo rasmi vya kitakwimu.

Chanzo cha mionzi kiliandaliwaje?

Kila filamu ya VYNS iliyopakwa kwa mitawanyiko ya maji katika Jedwali 1 ilitumika kama kiunzi cha chanzo cha mionzi. ⁵⁵Fe suluhisho lilitumika juu ya kiunzi kwa mbinu ya uwekaji wa tone kwa kiasi na kukaushwa kwa uvukizaji rahisi.

Katika PDF kuu chanzo hakiripoti ujazo wa tone la ⁵⁵Fe, shughuli yake katika Bq au jumla ya molekuli ya ⁵⁵Fe. Parameta hizi hazikukadiriwa katika toleo la Verianla.

Hali za kihesabu sawia cha 4π chenye shinikizo

Vyanzo vyote vilipimwa kwa 4π Pressurized Proportional Counter (PPC).

Sababu ya kifizikia inayotolewa na chanzo kwa hitaji la filamu yenye upitishaji katika kigunduzi hiki ni kwamba utoaji wa elektroni unaweza kuichaji sampuli na, ikiwa kiunzi ni kihami, chaji hii inaweza kuvuruga uthabiti wa uga wa umeme katika kigunduzi.

Muhtasari wa matokeo ya XRD

Muhtasari wa matokeo ya kispektri

Katika vyanzo vyote vya majaribio, kilele kikuu cha ⁵⁵Fe kilionekana na kiliweza kutofautishwa na kilele cha kutoroka. Chanzo kinatafsiri hili kama ishara kwamba viunzi vyote vya filamu vilionyesha upitishaji wa msingi unaoruhusu ugunduzi wa elektroni za nishati ya chini.

Makala inasema uwezo wa kutenganisha katika vyanzo vyote vya majaribio ulikuwa zaidi ya 0,9 keV. Kwa kuwa chanzo hakitoi jedwali tofauti la namba za uwezo wa kutenganisha kwa kila filamu, thamani kamili ya FWHM ya kila filamu haijaainishwa katika toleo la Verianla.

rGO–Triton X-100 ilionyesha tabia ya kispektri iliyo karibu zaidi na rejea ya Au–Pd. Viunzi vya rGO–SDBS na deG vyenye kiambata amilifu cha uso pia vilitoa spektra zinazofanana na chanzo kilichometalishwa.

Katika vyanzo vyenye msingi wa MWCNT, kwa sababu ya nguvu kubwa ya uwiano ya vilele vya kutoroka, chanzo hakuviona vinafaa kwa utayarishaji wa chanzo cha mionzi kwa kipimo cha elektroni za nishati ya chini.

Matokeo yanayoungwa mkono na utafiti

• Mitawanyiko ya maji ya rGO, deG na MWCNT iliweza kutumika kwenye filamu za VYNS kwa spin coating.
• SDBS na Triton X-100 ziliweza kutumika katika utayarishaji wa mitawanyiko ya kaboni ya maji.
• Mabadiliko ya uoksidishaji–upunguzaji wa rGO yaliungwa mkono na XRD na FTIR.
• Kilele kikuu cha kispektri cha 55Fe kiliweza kupimwa katika vyanzo vyote vya filamu ya kaboni vilivyotayarishwa.
• Chanzo cha rGO–Triton X-100 kilionyesha ubora wa kispektri unaofanana na udhibiti wa Au–Pd uliometalishwa.
• Filamu za rGO na deG zenye msingi wa grafeni na kiambata amilifu cha uso ziliweza kutoa spektra inayolinganishwa na chanzo cha kawaida kilichometalishwa.
• Vyanzo vya MWCNT–SDBS na MWCNT–Triton havikuonekana kufaa kwa matumizi haya kutokana na nguvu kubwa ya kilele cha kutoroka.
• Mkabala wa upakaji wa kaboni wa maji ulionyeshwa katika kiwango cha maabara kama njia mbadala ya kutayarisha chanzo bila kuhitaji umetalishaji wa Au–Pd.

Matokeo yasiyoungwa mkono na utafiti

• Haijaonyeshwa kwamba filamu za kaboni ni bora kuliko Au–Pd kwa radionuklidi zote na masafa yote ya nishati.
• Upitishaji umeme wa rGO–Triton X-100 haukubainishwa kwa kiasi moja kwa moja kwa zondi ya pointi nne au kipimo cha sheet-resistance.
• Haijathibitishwa kwa uhakika kwamba uharibifu katika spektra za MWCNT unatokana na upitishaji pekee; chanzo kinatoa hili kama maelezo yanayowezekana.
• Faida ya kiuchumi dhidi ya Au–Pd haikukokotolewa kwa asilimia au kwa sarafu.
• Uboreshaji wa kiwango cha kuvunjika kwa filamu ya VYNS haukupimwa kwa takwimu dhibitiwa za uimara.
• Uthabiti wa uhifadhi wa muda mrefu au jaribio la kuzeeka chini ya mionzi halikuripotiwa.
• Uzalishaji wa mfululizo wa viwandani au uzalishaji wa chanzo katika kiwango cha uwanjani haujathibitishwa.
• Hakuna vipimo vya kurudia, mkengeuko sanifu, muda wa kujiamini au jaribio la umuhimu wa kitakwimu lililoripotiwa kwa kila aina ya sampuli.

Vikwazo vikuu vya uwezekano wa kurudia utafiti

• Kiasi kamili cha SDBS, Triton X-100 na sitrati ya sodiamu katika mitawanyiko hakijatolewa katika PDF kuu; imeelezwa tu kwamba thamani bora kutoka fasihi zilitumika.
• Ujazo wa tone la 55Fe na shughuli ya chanzo haviripotiwi kwa namba katika PDF kuu.
• Haijulikani kila aina ya filamu ilitathminiwa kwa sampuli/takriri huru ngapi.
• Thamani tofauti za uwezo wa kutenganisha nishati/FWHM kwa kila chanzo hazitolewi katika jedwali.
• Upinzani wa umeme wa filamu haukupimwa moja kwa moja.
• Unene wa filamu au msongamano wa uso wa upakaji wa kaboni hauripotiwi kwa kiasi kwa kila mtawanyiko.

Nguvu ya kisayansi ya utafiti

Nguvu ya utafiti si kutegemea tu dhana kwamba “grafeni ni nyenzo yenye upitishaji”, bali ni kutayarisha vyanzo halisi vya mionzi vya ⁵⁵Fe na kuvilinganisha moja kwa moja na chanzo cha kawaida cha udhibiti wa Au–Pd kwa upande wa spektra ya elektroni/fotoni za nishati ya chini.

Usanisi wa nyenzo, tabia ya mtawanyiko, mofolojia ya filamu na utendaji halisi wa kispektrometri vilitathminiwa ndani ya mnyororo uleule wa majaribio. Hivyo tofauti kati ya nyenzo ya kaboni kuonekana inafaa kimuundo na utendaji halisi wa chanzo cha radionuklidi ikawa wazi; hasa matokeo ya MWCNT yanaonyesha kwamba nyenzo ya kaboni yenye upitishaji kinadharia haibadiliki moja kwa moja kuwa kiunzi kizuri cha chanzo bila tabia inayofaa ya filamu na mtawanyiko.

Maelezo ya Chanzo na Mbinu

Kichwa asilia: Carbon-based thin films as a suitable alternative to metallized films for the preparation of radioactive sources

Waandishi: Rodolfo Fernández-Martínez; Mª Isabel Rodríguez-Tapiador; Miguel Roteta; María Pérez-Cadenas; Gilberto del Rosario; Jorge Pedrós; Isabel Rucandio.

Mwandishi mwajibikaji: Rodolfo Fernández-Martínez.

Mchango sawa: Chanzo hakina taarifa ya uandishi mwenza wa kwanza au mchango sawa.

Taasisi: Centro de Investigaciones Energéticas, Medioambientales y Tecnológicas (CIEMAT), Madrid, Hispania; Universidad Rey Juan Carlos, Móstoles, Madrid, Hispania; Departamento de Química Inorgánica y Química Técnica, Facultad de Ciencias, UNED, Las Rozas, Madrid, Hispania; Instituto de Sistemas Optoelectrónicos y Microtecnología & Departamento de Ingeniería Electrónica, E.T.S.I. de Telecomunicación, Universidad Politécnica de Madrid, Madrid, Hispania.

Jarida: Applied Radiation and Isotopes.

Mchapishaji: Elsevier Ltd.

Juzuu / namba ya makala: 212 / 111419.

DOI: 10.1016/j.apradiso.2024.111419.

Kiungo rasmi: https://doi.org/10.1016/j.apradiso.2024.111419

Tarehe ya kupokelewa: 21 Desemba 2021.

Tarehe ya toleo lililorekebishwa: 17 Juni 2024.

Tarehe ya kukubaliwa: 25 Juni 2024.

Tarehe ya kuchapishwa mtandaoni: 4 Julai 2024.

Chapisho la kibiblia: Applied Radiation and Isotopes, Volume 212, Oktoba 2024, Article 111419.

Aina ya chanzo: Makala ya utafiti kuhusu utayarishaji wa nyenzo za majaribio, uzalishaji wa chanzo cha radionuklidi na spektrometri ya mionzi ya nishati ya chini.

Hali ya mapitio ya kitaalamu: Makala ya utafiti iliyopitiwa na wataalamu na kuchapishwa katika Applied Radiation and Isotopes.

Leseni: Creative Commons Attribution–NonCommercial 4.0 International (CC BY-NC 4.0).

Maneno muhimu: Graphene; Carbon nanotubes; Radioactive source; Source preparation.

Upatikanaji wa data: Chanzo kinatoa taarifa “Data will be made available on request”; hakuna kiungo tofauti cha hifadhi wazi ya data kilichoripotiwa.

Mgongano wa maslahi: Waandishi wameripoti kwamba hakuna maslahi ya kifedha yanayojulikana au uhusiano binafsi unaoweza kuathiri utafiti.

Ufadhili: Miradi ENE2017-88065-C2-2-R na PID2020-114234RB-C21 kwa msaada wa MCIN/AEI na ERDF; Jorge Pedrós pia aliungwa mkono na mradi 2D-SAWNICS PID2020-120433 GB-I00 wa Wizara ya Sayansi na Ubunifu ya Hispania na mradi Comunidad de Madrid NMAT2DCM P2018/NMT-4511.

Michango ya waandishi: Rodolfo Fernández-Martínez: uundaji wa dhana, uratibu wa data, mbinu, ushauri, rasimu ya kwanza, mapitio/uhariri. Mª Isabel Rodríguez-Tapiador: rasimu ya kwanza, mbinu, uchambuzi rasmi. Miguel Roteta: rasimu ya kwanza, ushauri, programu. María Pérez-Cadenas: mapitio/uhariri, ushauri, rasilimali, mbinu. Gilberto del Rosario: mbinu. Jorge Pedrós: mapitio/uhariri, rasilimali, mbinu. Isabel Rucandio: mapitio/uhariri, ushauri, upatikanaji wa ufadhili, uundaji wa dhana.

Ulinganisho mkuu wa majaribio: Ulinganisho wa spektra za kihesabu sawia cha 4π chenye shinikizo za vyanzo vya 55Fe vilivyotayarishwa kwenye viunzi vya filamu nyembamba za VYNS zilizofunikwa kwa rGO, deG na MWCNT na chanzo cha udhibiti cha kawaida cha VYNS kilichometalishwa kwa Au–Pd.

Utambuzi mkuu: XRD, FTIR, SEM na athari ya Tyndall.

Matokeo makuu: rGO–Triton X-100 ilionyesha ubora wa kispektri unaolinganishwa na chanzo cha udhibiti kilichometalishwa kwa Au–Pd; filamu zenye msingi wa grafeni na kiambata amilifu cha uso kwa ujumla zilionekana kutumika, huku filamu za MWCNT zilizojaribiwa zikionekana kutofaa kwa sababu ya nguvu kubwa ya kilele cha kutoroka.

Dokezo la uwezo wa kutenganisha nishati: Chanzo kinasema uwezo wa kutenganisha ni zaidi ya 0,9 keV kwa vyanzo vyote vya majaribio; hakitoi jedwali la thamani kamili kwa kila filamu. Kauli hii haijabadilishwa katika toleo la Verianla na hakuna thamani mpya za FWHM zilizotolewa kutoka Kielelezo 7.

Dokezo la istilahi ndani ya chanzo: Jedwali 1 linaorodhesha sitrati ya sodiamu katika safu ya “Surfactant”, huku sehemu ya matokeo ikihusisha sampuli ya rGO–sitrati ya sodiamu na tabia hasi ya kispektri na kusema kwamba kutokuwepo kwa kiambata amilifu cha uso hakupendekezwi. Tofauti hii ya istilahi haijasahihishwa kimya kimya.

Dokezo la XRD: Thamani ya 44,57° inaonekana katika maandishi ya chanzo kama kilele cha kawaida cha CNT na pia miongoni mwa vilele vinavyohusishwa na katalizeta ya usanisi. Chanzo hakitenganishi michango hii zaidi.

Dokezo la kitengo cha VYNS: Katika utangulizi, sentensi kuhusu unene/msongamano wa uso wa filamu ya VYNS ina usemi “5–10 μm cm−2” unaoonekana kutolingana kwa vipimo; thamani hii haikutumiwa katika maandishi ya Verianla kama unene kamili wa filamu.

Kikomo cha tafsiri ya kiuchumi: Makala inataja faida ya filamu za kaboni katika kupunguza gharama ya suluhisho la Au–Pd na tatizo la kuvunjika kwa pete za VYNS zilizometalishwa; hata hivyo, hakuna uchambuzi wa gharama kwa sarafu, asilimia ya kuvunjika au jaribio la utegemezi wa uzalishaji wa mfululizo lililoripotiwa.