Тадқиқоти академӣ, забони фаҳмо

Verianla | Тадқиқоти академӣ ва илм ба забони тоҷикӣ

27 сентябр 2026, якшанбе
VERİANLAНашри мустақили илмӣ
Кушодан ё бастани меню
...
Саҳифаи асосӣ / Илмҳои амалӣ / Тадқиқоти энергетикӣ / Деконтаминатсияи электрохимиявии графити нуклеарӣ бо ҳалкунандаҳои амиқи эвтектикӣ: интеркалатсияи хлорид ва эксфолиатсияи идорашавандаи сатҳ
Тадқиқоти энергетикӣ

Деконтаминатсияи электрохимиявии графити нуклеарӣ бо ҳалкунандаҳои амиқи эвтектикӣ: интеркалатсияи хлорид ва эксфолиатсияи идорашавандаи сатҳ

Ин таҳқиқот раванди даврии электрохимиявиро дар ҳалкунандаи амиқи эвтектикии холинхлорид-уреа барои ҷудо кардани радионуклидҳои металлӣ аз графити нуклеарии шуоъгирифта ва ҳамзамон то ҳадди зиёд нигоҳ доштани массаи графит меомӯзад.

27/07/2026  Veri Anla 44 боздид
Деконтаминатсияи электрохимиявии графити нуклеарӣ бо ҳалкунандаҳои амиқи эвтектикӣ: интеркалатсияи хлорид ва эксфолиатсияи идорашавандаи сатҳ

Ин таҳқиқот раванди даврии электрохимиявиро меомӯзад, ки дар ҳалкунандаи амиқи эвтектикии бар пояи холинхлорид-уреа барои ҷудо кардани радионуклидҳои металлӣ аз графити нуклеарии шуоъгирифта ва ҳамзамон то ҳадди зиёд нигоҳ доштани массаи графит истифода мешавад. Муҳаққиқон аввал равандро бо намунаҳои ивазкунандаи графити IG-110, ки ионҳои кобалт тақрибан 20 nm зери сатҳи онҳо ҷойгир буданд, оптимизатсия карданд ва баъд усулро ба графити воқеии PGA, ки аз реакторҳои Magnox-и Wylfa, Oldbury ва Dungeness гирифта ва бо нейтрон шуоъ дода шуда буд, татбиқ намуданд. Раванди 10-давраӣ бо импулсҳои мусбат ва манфии ҷараён дар холинхлорид-уреа дар 150 °C ва бо вақти умумии 30 дақиқа зиёда аз %95 кобалти имплантатсияшудаи наздик ба сатҳро дур кард. Аммо дар графити воқеии Magnox хориҷшавии 60Co дар аксари намунаҳо дар ҳудуди %15-25 монд ва қиматҳои баландтарин тақрибан ба %30 расиданд.

Натиҷаҳои SEM, Raman, TEM, HRTEM, XRD, XPS ва ToF-SIMS нишон медиҳанд, ки ҷудошавӣ на тавассути пурра ҳал шудани графит, балки бо эксфолиатсияи идорашавандаи қабати сатҳии тақрибан 1-2 µm ба амал меояд. Пешниҳод мешавад, ки дар импулси анодӣ ионҳои хлорид байни қабатҳои графит ворид мешаванд ва дар импулси катодӣ қисман хориҷ ё аз нав тақсим мегарданд; дар ҳамин вақт намудҳои хурди катионии ҳосилшуда аз холин метавонанд ба байни қабатҳои васеъшуда дастрас шаванд. Интеркалатсия ва де-интеркалатсияи такрорӣ шиддати маҳаллии шабака ва микротрещинаҳо ба вуҷуд оварда, ба ҷудо шудани қабати сатҳии олудашуда меорад.

Усул тавонист баъзе радионуклидҳои наздик ба сатҳро бе ба вуҷуд овардани талафоти ченшавандаи массаи графит дур кунад. Бо вуҷуди ин, хориҷшавии 60Co, 14C ва 3H аз партови воқеӣ нисбат ба намунаи ивазкунандае, ки кобалт имплантатсия шуда буд, ба таври назаррас камтар аст. Сабаби асосӣ ин аст, ки кобалти намунаи ивазкунанда дар чуқурии тақрибан 20-40 nm ҷойгир аст, дар ҳоле ки радионуклидҳо дар графити воқеии реактор дар тамоми ковокиҳо ва ҳаҷми графит амиқтар ва ғайриякхела паҳн шудаанд. Таҳқиқот иқтидори усулро барои кам кардани ҳаҷми партов ва дастгирии коркарди дубораи графит нишон медиҳад; аммо деконтаминатсияи пурра, бехатарии истифодаи дубора, идоракунии партови дуюмдараҷа, иҷрои дарозмуддати мавод ва миқёспазирии саноатӣ ҳанӯз исбот нашудаанд.

Масъалаи асосии таҳқиқот чист?

Графити нуклеарӣ дар реакторҳои модератори графитӣ ҳам ҳамчун модератори нейтрон ва ҳам ҳамчун маводи сохторӣ истифода шудааст. Дар таҳқиқот гуфта мешавад, ки дар саросари ҷаҳон зиёда аз 100 реактори қудратӣ графит истифода кардаанд ва тақрибан 300.000 тонна партови графити нуклеарии шуоъгирифта идоракунии дарозмуддатро талаб мекунад.

Ин графит танҳо як партови сахти ҳаҷман калон нест. Аз сабаби шуоъдиҳии нейтронӣ дар реактор, омехтаҳо, маҳсулоти коррозияе, ки аз ҷузъҳои пӯлодӣ интиқол меёбанд, ва муҳити кори реактор, графит метавонад 60Co, 14C, 3H ва навъҳои гуногуни маҳсулоти тақсимшавӣ ё фаъолшавиро дар бар гирад. Дар Британияи Кабир графити Magnox ҳамчун партови радиоактивии сатҳи миёна тасниф мешавад.

Равиши мавҷуда ин аст, ки графит барои иҷозаи коҳиши намудҳои кӯтоҳумр дар анборҳои муваққатӣ нигоҳ дошта шавад ва баъдан ба иншооти дафни геологӣ фиристода шавад. Аммо ҳаҷми графит, талаботи фазои дафн ва хароҷоти дарозмуддат таҳқиқи усулҳоеро муҳим мегардонад, ки метавонанд радиоактивиятро бе пурра нобуд кардани массаи графит коҳиш диҳанд.

Дар усулҳои мавҷудаи деконтаминатсия кадом мушкилот вуҷуд доранд?

Таҳқиқот се равиши асосиро муқоиса мекунад:

  • Коркарди гармӣ: Метавонад баъзе намудҳои 14C-и ба сатҳ пайвастаро дур кунад; аммо ҳарорати баланд, масрафи энергия ва хатари оксидшавии графит вуҷуд дорад.
  • Коркарди кислотаӣ ё оксидкунанда: Метавонад боиси хокашавӣ, ҳалшавӣ ё талафоти назарраси массаи графит гардад.
  • Электрохимияи намакҳои гудохта: Метавонад бо давраҳои алтернативии анод-катод хориҷшавии баланди радионуклидҳоро таъмин кунад; аммо ҳарорати кории тақрибан 500 °C, шароити мураккаби маҳкамкунӣ ва вақти тӯлонии коркардро талаб мекунад.

Ҳадафи таҳқиқот таҳияи электролитест, ки метавонад рафтори интеркалатсия ва эксфолиатсияи намакҳои гудохтаро дар ҳарорати пасттар ба даст орад.

Ҳалкунандаи амиқи эвтектикӣ чист?

Ҳалкунандаҳои амиқи эвтектикӣ (deep eutectic solvents, DES) омехтаҳое мебошанд, ки одатан аз омехтани қабулкунандаи пайванди гидрогенӣ ва донори пайванди гидрогенӣ бо таносуби муайян ҳосил шуда, дар ҳарорате хеле пасттар аз нуқтаҳои гудозиши ҷузъҳои ҷудогонаи худ моеъ мешаванд.

Дар таҳқиқот холинхлорид ҳамчун қабулкунандаи пайванди гидрогенӣ ва уреа, этиленгликол ё кислотаи оксалат ҳамчун донорҳои пайванди гидрогенӣ истифода шуданд. Ҷузъҳо бо таносуби молярии 1:2 омехта ва дар 60 °C то ҳосил шудани моеъи якхела ва шаффоф омехта карда шуданд.

Хусусиятҳои барои таҳқиқот муҳими ин ҳалкунандаҳо чунинанд:

  • Қобилияти ҳал кардани металлҳо ва интиқоли электрохимиявии онҳо,
  • Ноқилияти ионӣ,
  • Қобилияти ҳамкорӣ бо сатҳи графит,
  • Қобилияти кор дар ҳароратҳои пасттар аз намакҳои гудохта,
  • Дастгирии воридшавии ионҳо байни қабатҳои графит аз сабаби доштани иони хлорид.

Таҳқиқот исбот намекунад, ки DES-ҳо худ аз худ безарар ё дар миқёси саноатӣ устувор мебошанд. Истифодаи дубораи ҳалкунанда, рафтори он баъд аз боршавӣ бо радионуклидҳо, маҳсулоти таҷзия ва идоракунии партови дуюмдараҷа дар ин таҳқиқот пурра арзёбӣ нашудаанд.

Хусусиятҳои се системаи гуногуни ҳалкунанда

Ҳалкунандаи амиқи эвтектикӣНуқтаи гудозишҲарорати таҷзияНоқилиятРавзанаи электрохимиявӣҲарорати таҷриба
Холинхлорид-уреа12 °C172,7 °CТақрибан 157,2 mS/cm, дар 150 °C4,29 V150 °C
Холинхлорид-этиленгликол-66 °C90,3 °CТақрибан 15,2 mS/cm, дар 80 °C2,4 V80 °C
Холинхлорид-кислотаи оксалат30 °C164,7 °CТақрибан 30-40 mS/cm, дар 150 °C2,16 V150 °C

Системаи холинхлорид-уреа дар байни ҳалкунандаҳои омӯхташуда ҳам васеътарин равзанаи электрохимиявӣ ва ҳам баландтарин ноқилияти гузоришшуда дар ҳарорати таҷрибаро дорад. Натиҷаҳо нишон медиҳанд, ки на танҳо ноқилияти ҳалкунанда, балки ҳамкории ҳалкунанда-графит ва қобилияти интеркалатсияи даврӣ низ дар иҷрои хориҷкунӣ ҳалкунандаанд.

Чаро графити дорои кобалти имплантатсияшуда истифода шуд?

Азбаски радионуклидҳо дар графити воқеии реактор дар шаклҳои гуногуни химиявӣ, ковокиҳои гуногун ва чуқуриҳои гуногун ҷойгиранд, ҳал кардани механизм мустақиман бо партови воқеӣ душвор аст. Аз ин рӯ муҳаққиқон ионҳои кобалтро ба графити дараҷаи нуклеарии IG-110 имплантатсия карданд, то тақсимоти металлӣ наздик ба сатҳ, идорашаванда ва ченшаванда ба вуҷуд оранд.

Намунаҳои IG-110 бо андозаҳои 10 × 10 × 3 mm омода карда шуданд. Сатҳҳо пайдарпай бо қоғази карбиди кремнийи 600, 1200, 2400 ва 4000 grit суфта шуда, бо суспензияҳои алмосии 6 µm, 1 µm ва 0,25 µm сайқал дода шуданд. Намунаҳо дар этанол 10 дақиқа ултрасадоӣ тоза карда шуданд.

Имплантатсияи кобалт дар шароити зерин иҷро шуд:

  • Ион: Co+,
  • Энергия: 25 keV,
  • Флюенс: 1,27 × 1016 ион/cm2,
  • Шумораи намунаҳо: 15,
  • Майли намуна барои коҳиши каналонӣ: 7°,
  • Қуллаи зичӣ мувофиқи модели SRIM: тақрибан 20 nm,
  • Чуқурии паҳншавии минтақаи имплантатсияшуда: тақрибан 40 nm.

Ин тақсимоти идорашаванда имкон дод, ки хориҷшавӣ бо усулҳои ҳассоси сатҳӣ EDS, XPS ва ToF-SIMS пайгирӣ шавад. Аммо кобалти имплантатсияшуда дар чуқурии 20-40 nm радионуклидҳои графити воқеии реакторро, ки дар давоми солҳо ба минтақаҳои амиқтар интиқол ёфтаанд, пурра намояндагӣ намекунад.

Намунаҳои воқеии графити шуоъгирифта чӣ гуна интихоб шуданд?

Усули оптимизатсияшуда ба графити Pile Grade A (PGA), ки аз реакторҳои Magnox-и Wylfa, Oldbury ва Dungeness гирифта ва бо нейтрон шуоъ дода шуда буд, татбиқ гардид. PGA дар ҳолати ибтидоӣ графити поликристаллӣ бо ковокии то тақрибан %20 мебошад. Ҳангоми кори реактор оксидшавии радиолитӣ дар муҳити хунуккунандаи CO2 ковокӣ ва дастрасии сатҳиро тағйир додааст.

Намунаҳо ба дозаҳои тақрибан 6 dpa ва ҳарорати шуоъдиҳии тақрибан 270 °C дучор шудаанд. Намунаҳои силиндрии тақрибан 12 mm диаметрашон ба ғафсии 6 ± 1 mm бурида шуданд ва барои нигоҳ доштани шароити воқеии коркард бе тозакунии пешакӣ истифода шуданд.

Дар PDF як номувофиқии дохилӣ дар бораи талафоти масса аз оксидшавии намунаҳо вуҷуд дорад. Дар бахши омодасозии намунаҳо барои маводи гирифташуда талафоти массаи %36-40 гуфта мешавад, дар ҳоле ки дар бахши натиҷа ва муҳокима барои Oldbury тақрибан %20 ± 3, барои Wylfa %7 ± 3 ва барои Dungeness %13 ± 3 оварда шудааст. Шарҳ дода нашудааст, ки ин ду маҷмӯи маълумот гурӯҳҳои гуногуни намунаҳоро намояндагӣ мекунанд ё номувофиқии матнӣ мебошанд.

Ҳуҷайраи электрохимиявӣ чӣ гуна сохта шуд?

Раванд дар ҳуҷайраи силиндрии сеэлектродӣ бо 40 mL DES иҷро шуд:

  • Электроди корӣ: Намунаи графите, ки бояд деконтаминатсия шавад,
  • Электроди муқобил: Асои графитӣ,
  • Электроди ниммаълумотӣ: Сими нуқра.

Намунаи графит бо хамираи карбонии ноқили ба ҳарорати баланд тобовар ба дорандаи графитӣ пайваст карда шуд. Танҳо сатҳи намуна ба ҳалкунанда кушода монд. Пеш аз коркард потенсиали занҷири кушода назорат шуд ва система то камтар шудани дрейф аз 0,1 mV/s ба тавозун оварда шуд.

Ҳуҷайра барои назорати ҳарорат ба ваннаи равғанӣ гузошта шуд. Гармкунӣ барои коҳиши часпакии DES ва афзоиши ноқилияти он истифода гардид.

Системаи дастгиркунии газ чиро чен кард?

Ҷараёни ҳавои фишордори 100 mL/дақиқа, ки намудҳои бухоршавандаро аз ҳуҷайра мебурд, ба системаи пӯшидаи дастгиркунии газ равона шуд. Дар намунаҳои радиоактивӣ:

  • Газҳо дар кӯраи қубурӣ бо катализатори CuO оксид шуданд,
  • 3H дар маҳлули 0,1 M HNO3 дастгир шуд,
  • 14C дар муҳити тиҷоратии дастгиркунандаи карбон ҷамъоварӣ гардид.

Дар санҷишҳои маҳкамии газ гуфта шудааст, ки ҷараёни баромад дар ҳудуди ±%1 нисбат ба ҷараёни воридӣ боқӣ мондааст. Самаранокии дастгиркунӣ, ки бо стандартҳо тасдиқ шудааст, барои 3H %95 ± 5 ва барои 14C %90 ± 5 буд.

Figure 1 пайвасти пайдарпайи ҳуҷайраи сеэлектродӣ ва домҳои газро нишон медиҳад. Дар доми аввал кислотаи нитрат ва дар доми дуюм муҳити дастгиркунандаи карбон ҷой дорад. Ин тарҳ барои он аст, ки радионуклидҳои бухоршавандаи аз ҷисми сахт ҷудошуда на танҳо гум шаванд, балки ба таври миқдорӣ пайгирӣ гарданд.

Чаро танҳо ҷараёни мусбат кофӣ набуд?

Муҳаққиқон аввал ҳалшавии анодиро бо ҷараёни мусбати доимӣ санҷиданд. Дар холинхлорид-уреа истифодаи 100, 200 ва 500 mA барои 60 дақиқа дар ченкуниҳои EDS ё ToF-SIMS хориҷшавии муайяншавандаи кобалтро таъмин накард.

Дар холинхлорид-этиленгликол низ коркарди анодии 200 mA барои 60 дақиқа хориҷшавии ченшаванда ба вуҷуд наовард. Дар системаи холинхлорид-кислотаи оксалат, пас аз тақрибан 20 дақиқа сигнали электрохимиявӣ ноустувор шуд ва хориҷшавӣ мушоҳида нагардид.

Ин натиҷа нишон медиҳад, ки танҳо оксидшавии электрохимиявии кобалт ва гузаштани он ба ҳалкунанда кофӣ нест. Барои раванди муваффақ давраҳои баръаксқутбшуда лозиманд, ки воридшавии ионҳо ба қабатҳои графит, ҷамъшавии шиддат ва ҷудошавии физикии қабати сатҳиро ба вуҷуд меоранд.

Самараноктарин протоколи коркард кадом аст?

Дар холинхлорид-уреа раванди 10-давраӣ, ки дар он ҷараёнҳои мусбат ва манфӣ навбат ба навбат истифода шуданд, зиёда аз %95 кобалти имплантатсияшударо дар 30 дақиқа дур кард. Ҳар давра:

  • 2 дақиқа импулси анодӣ,
  • 1 дақиқа импулси катодӣ

дошт. Даҳ давра дар маҷмӯъ 30 дақиқа идома кард.

Дар ҷадвалҳои асосии таҳқиқот барои IG-110-и дорои кобалти имплантатсияшуда ҷараёни мусбат +100 mA ва ҷараёни манфӣ -50 mA оварда шудааст. Татбиқи ҳамин тарҳи даврӣ дар холинхлорид-этиленгликол танҳо тақрибан %12 хориҷшавии кобалтро таъмин кард.

Ҳалкунанда ва коркардҲароратҶараён ва вақтНатиҷа
Холинхлорид-уреа, танҳо анод150 °C100-500 mA, 60 дақиқаХориҷшавии ченшаванда нест
Холинхлорид-уреа, 10 давра150 °C+100 mA / -50 mA; 2 дақиқа / 1 дақиқаЗиёда аз %95 Co-и имплантатсияшуда дур шуд
Холинхлорид-этиленгликол, танҳо анод80 °C200 mA, 60 дақиқаХориҷшавии ченшаванда нест
Холинхлорид-этиленгликол, даврӣ80 °C10 давраТақрибан %12 хориҷшавӣ
Холинхлорид-кислотаи оксалат, танҳо анод150 °C100 mA, тақрибан 20 дақиқаҶавоби электрохимиявии ноустувор; хориҷшавӣ нест

Чаро дар ҷараёнҳои истифодашуда номуайянӣ вуҷуд дорад?

Дар бахшҳои гуногуни PDF дар бораи ҷараёнҳои коркард номувофиқии равшан мавҷуд аст:

  • Ҷадвали асосии таҷриба ва Table S1-и иловагӣ барои IG-110-и дорои кобалти имплантатсияшуда ва PGA-и шуоъгирифта +100 mA / -50 mA медиҳанд.
  • Сарлавҳаи Figure 8 барои натиҷаҳои PGA-и шуоъгирифта +200 mA / -100 mA менависад.
  • Сарлавҳаи Figure S1 низ коркарди 10-давраии IG-110-ро ҳамчун +200 mA / -100 mA тавсиф мекунад.

Аз ин рӯ равшан аст, ки натиҷаҳо дар 150 °C бо 10 давра ва импулсҳои 2 дақиқа/1 дақиқа ба даст омадаанд; аммо аз PDF тасдиқ кардан имкон надорад, ки дар ҳамаи characterizations ва таҷрибаҳои партови воқеӣ як ҷуфти ягонаи дақиқи ҷараён истифода шудааст. Барои таҷдиди усул муаллифон бояд ин фарқро шарҳ диҳанд.

Натиҷаҳои ToF-SIMS хориҷшавии кобалтро чӣ гуна нишон доданд?

Figure 2 профилҳои чуқурии нормализатсияшудаи кобалт ва масоҳати умумии зери профилро нишон медиҳад. Пас аз коркардҳои якқутба профили Co, монанди пеш аз коркард, дар тақрибан 10-20 nm қулла дошт ва то тақрибан 40-60 nm идома ёфт.

Пас аз 10 давра дар холинхлорид-уреа сигнали Co якбора коҳиш ёфт. Сигнали интегралӣ ба сатҳи камтар аз тақрибан %5-и қимати ибтидоӣ расид. Таҷриба ду маротиба такрор шуд ва натиҷаҳои монанд ба даст омаданд.

Коҳиши маҳдуди масоҳати профил дар коркарди даврӣ бо холинхлорид-этиленгликол нишон медиҳад, ки хориҷшавии муваффақ на танҳо ба мавҷудияти даври ҷараён, балки ба сохтори химиявии ҳалкунандаи истифодашуда низ вобаста аст.

Эксфолиатсияи сатҳ чӣ гуна мушоҳида шуд?

Дар тасвирҳои SEM сатҳи имплантатсияшуда пеш аз коркард нисбатан яклухт менамояд, аммо пас аз 10 давра дар холинхлорид-уреа азнавсозии равшани сатҳ ва ҷудошавии қабатҳо дида мешавад.

Дар Figure 3 дар минтақаи қисман эксфолиатсияшуда танҳо сохтори аслии сатҳи имплантатсияшуда бо паҳнои тақрибан 10 µm боқӣ мондааст. Сканҳои хаттии EDS нишон медиҳанд, ки кобалт танҳо дар ҳамин минтақаи солим вуҷуд дорад ва дар минтақаҳои эксфолиатсияшуда ошкор намешавад.

Тасвирҳои баландбузургкунӣ нишон медиҳанд, ки эксфолиатсия тасодуфан аз тамоми сатҳ ҳамзамон оғоз намешавад. Раванд аз:

  • Ковокиҳо,
  • Канорҳои қабатҳои графит,
  • Сарҳадҳои донаҳо,
  • Минтақаҳои аз имплантатсия осебдида

оғоз шуда, ҳамчун микротрещинаҳо ба ҳаҷми графит пеш меравад. Ҷудошавии қабати сатҳии олудашудаи наздик ба сатҳ сабаби асосии физикии хориҷшавии кобалт мебошад.

Спектрҳои Raman чиро нишон медиҳанд?

Дар минтақаи ион-имплантатсияшуда, вале эксфолиатсиянашуда, банди Raman G тақрибан дар 1580 cm-1 ва банди D тақрибан дар 1350 cm-1 васеъ шуда ва ба ҳам наздик шудаанд. Ин намуди зоҳирӣ бо сохтори карбонии аз имплантатсияи ионӣ осебдида ва бетартибшуда мувофиқ аст.

Дар спектри минтақаи эксфолиатсияшуда бандҳои D ва G равшантар аз ҳам ҷудо шудаанд. Муҳаққиқон инро ҳамчун бартараф шудани қабати болоии аз имплантатсия осебдида ва ошкор шудани сохтори мураттабтари графити зери он маънидод мекунанд.

Натиҷаи Raman дастгирӣ мекунад, ки тартиби кристаллии тамоми графит аз байн нарафта, балки қабати сатҳии осебдида интихобан хориҷ шудааст.

TEM ва харитаҳои элементӣ нишон доданд, ки хлорид ба куҷо ворид мешавад?

Аз намунаи коркардшуда ду ламеллаи TEM омода шуд:

  1. Минтақае, ки ҳанӯз эксфолиатсия нашуда ва кобалт боқӣ мондааст,
  2. Минтақае, ки эксфолиатсия пурра шудааст ва кобалт хориҷ шудааст.

Дар минтақаи эксфолиатсиянашуда тасвири HAADF-STEM як банди торикро тақрибан 20 nm зери сатҳ нишон дод. Ин банд ба қабати имплантатсияи кобалт мувофиқ аст. Дар харитаи STEM-EDS Co дар ҳамин минтақа тасдиқ шуд.

Хлорид дида шуд, ки зери қабати кобалт ва дар қабатҳои мураттабтари графит ҷамъ шудааст. Тақсимот нишон медиҳад, ки хлорид аввал аз минтақаҳои канорӣ ворид шуда, баъдан дар тӯли қабатҳо ба дохил пеш меравад.

Дар минтақаи эксфолиатсияшуда кобалт ошкор нашуд, аммо хлорид дар сарҳадҳои донаҳо ва қабатҳои графит ҳанӯз дида мешуд. Ин ҳолат нақши мустақими воридшавии хлоридро дар раванде, ки қабати сатҳиро механикӣ ҷудо мекунад, дастгирӣ менамояд.

Оё ченкуниҳои HRTEM васеъшавии қабатҳои графитро нишон доданд?

Дар графити коркарднашуда масофаи байни қабатҳои графен тақрибан 3,35 ± 0,02 Å чен шуд. Дар минтақаҳои коркардшудаи дорои хлориди камтар масофа 3,59 ± 0,06 Å ва дар минтақаҳои бой аз хлорид 3,63 ± 0,06 Å муайян гардид.

МинтақаМасофаи маҳаллии байни қабатҳоТафсир
Графити коркарднашуда3,35 ± 0,02 ÅФосилаи ибтидоии қабатҳои графит
Минтақаи коркардшуда бо Cl-и камтар3,59 ± 0,06 ÅТақрибан %7 васеъшавии маҳаллӣ
Минтақаи коркардшудаи бой аз Cl3,63 ± 0,06 ÅВасеъшавии маҳаллӣ ва вайроншавии шабакаи равшантар

Диапазонҳои номуайянии ду минтақаи коркардшуда бо ҳам мепӯшанд; аз ин рӯ фарқи хурди байни 3,59 ва 3,63 Å танҳо ба худӣ худ ҳамчун фарқи миқдории қатъӣ дида намешавад. Каҷшавии қабатҳо ва вайроншавии ист stacking дар тасвирҳои HRTEM нишондиҳандаи равшантари шиддат дар минтақаҳои бой аз хлорид мебошад.

Ҳангоми коркарди ченкуниҳои маҳаллӣ 90 минтақаи хурди тасвир таҳлил шуданд; медианаи масофаи байни қабатҳо истифода шуда, номуайянӣ бо миқёскунӣ кардани медианаи инҳирофи мутлақ бо 1,4826 ҳисоб карда шуд.

Қонуни Bragg масофаи қабатҳои графитро чӣ гуна ҳисоб мекунад?

Дар таҳқиқот масофаи байни сатҳҳо аз мавқеи қуллаҳои XRD бо қонуни Bragg ҳисоб шудааст:

\[ d = \frac{\lambda}{2\sin\theta} \]

  • d: Масофаи байни сатҳҳои кристаллӣ; дар таҳқиқот бо Å ифода шудааст.
  • λ: Дарозии мавҷи X-ray-и истифодашуда; барои Cu Kα1 1,54060 Å мебошад.
  • θ: Кунҷи Bragg; нисфи қимати 2θ-и нишон додашуда дар графики XRD мебошад.

Вақте қулла ба кунҷи пасттари 2θ ҳаракат мекунад, мувофиқи муодила масофаи d меафзояд. Дар таҳқиқот қуллаи (002) аз 26,41° ба 26,35° ҳаракат кард ва қимати миёнаи d002 аз 3,37 Å ба 3,38 Å зиёд шуд.

Сабаби он ки дар HRTEM фосилаҳои маҳаллии тақрибан 3,6 Å дида мешаванд, аммо дар XRD танҳо тағйироти маҷмӯии 0,01 Å чен мешавад, ин аст, ки интеркалатсия асосан танҳо дар минтақаи болоии 1-2 µm-и намунаи тақрибан 3 mm ғафс мутамарказ аст. Азбаски XRD сигналро аз чуқурии садҳо микрометр ҷамъ мекунад, минтақаи васеъшудаи сатҳӣ дар сигнали умумӣ саҳми хеле хурд дорад.

Муодилаи Scherrer кадом тағйироти сохториро нишон дод?

Баландии stacking-и ҳамоҳанги қабатҳои графит дар тӯли меҳвари c бо муодилаи Scherrer ҳисоб шуд:

\[ L_c = \frac{K\lambda}{\beta\cos\theta} \]

  • Lc: Баландии stacking-и кристаллитии ҳамоҳанг дар тӯли меҳвари c,
  • K: Коэффисиенти шакл; барои графити поликристаллӣ 0,94 гирифта шудааст,
  • λ: Дарозии мавҷи X-ray,
  • β: Full width at half maximum-и қуллаи (002); бо радиан,
  • θ: Кунҷи Bragg.

Пас аз коркард FWHM-и қуллаи (002) аз 0,45° ба 0,55° зиёд шуд. Қимати Lc, ки бо муодила ҳисоб шуд, аз 18,95 nm ба 15,50 nm коҳиш ёфт. Ин коҳиши тақрибан %18 маънои пурра нобуд шудани қабатҳоро надорад; балки коҳиши ҳамоҳангии stacking ва афзоиши бетартибии турбостратикро нишон медиҳад.

Пайдо шудани китфи нав дар атрофи 52,50° дар канори қуллаи (004) дар тақрибан 54,45° мавҷудияти якҷояи минтақаҳои графит бо фосилаҳои гуногуни қабатҳоро дастгирӣ мекунад.

XPS дар химияи сатҳ кадом тағйиротро нишон дод?

Пас аз имплантатсияи кобалт сигнали O 1s ва хусусияти O KLL Auger зиёд шуданд. Муҳаққиқон ин афзоишро ба нуқсонҳои аз зарари имплантатсия ба вуҷудомада ва гурӯҳҳои сатҳии дорои оксиген нисбат медиҳанд.

Дар спектрҳои C 1s:

  • Ҷузъи графитии sp2 тақрибан 284,5 eV,
  • Ҷузъи sp3 тақрибан 284,8 eV,
  • C-O тақрибан 286 eV,
  • C=O тақрибан 287 eV,
  • Ҷузъи C-Co тақрибан 283 eV

моделсозӣ шудаанд.

Дар намунаи имплантатсияшуда китфи пастэнергия дар атрофи 283 eV пайванди Co-C-ро дастгирӣ кард. Пас аз коркард ин сигнали Co нопадид шуд, сигнали хлор ба таври равшан зиёд гардид ва сатҳи оксиген коҳиш ёфт.

Дар сатҳи коркардшуда ҷузъи қавии sp3 мушоҳида шуд. Муҳаққиқон онро на ҳамчун табдили доимии тамоми графит ба карбони sp3, балки бо саҳми намудҳои органикии ҳосилшуда аз холин, ки дар сатҳ боқӣ мондаанд, шарҳ медиҳанд.

ToF-SIMS кадом намудҳои ҳосилшуда аз холинро муайян кард?

Пас аз коркарди даҳдавраии холинхлорид-уреа се иони мусбати хос ошкор шуданд:

  • Холин+: C5H14NO+, m/z 104,107,
  • Триметиламмоний+: C3H10N+, m/z 60,081,
  • Навъи аммоний/иминий: C3H8N+, m/z 58,065.

Сигналҳои ин намудҳо баландтарин дар сатҳи берунӣ буданд, аммо то чуқурии тақрибан 100 nm пайгирӣ шуданд. Пешниҳод мешавад, ки махсусан намудҳои хурдтари триметиламмоний ва аммоний метавонанд ҳангоми импулси катодӣ муваққатан байни қабатҳои графити маҳаллӣ васеъшуда ворид шаванд.

ToF-SIMS мавҷудияти ин фрагментҳоро нишон медиҳад; аммо реаксияҳои дақиқи ташаккули онҳо ё шакли молекулавие, ки байни қабатҳо доранд, мустақиман муайян намекунад.

Механизми пешниҳодшудаи деконтаминатсия чӣ гуна кор мекунад?

  1. Импулси анодӣ: Ҷараёни мусбат канорҳои нуқсондор ва деворҳои ковокии графитро фаъол мекунад.
  2. Интеркалатсияи хлорид: Ионҳои Cl- байни қабатҳои графени наздик ба сатҳ, махсусан аз минтақаҳои канорӣ ва нуқсонҳо ворид мешаванд.
  3. Васеъшавии қабат: Воридшавии ион масофаи байни қабатҳоро зиёд карда, шиддати маҳаллии шабака ба вуҷуд меорад.
  4. Импулси катодӣ: Қисме аз хлорид хориҷ ё аз нав тақсим мешавад; ионҳои хурди мусбати ҳосилшуда аз холин метавонанд муваққатан ба минтақаҳои васеъшуда дастрас шаванд.
  5. Даври шиддат: Воридшавӣ ва хориҷшавии такрории ионҳо дар ҳар давра варамидан-тангшавӣ ва вайроншавии stacking ба вуҷуд меорад.
  6. Пешрафти микротрещина: Шиддат дар ковокиҳо, сарҳадҳои донаҳо ва нуқсонҳои мавҷуда мутамарказ мешавад.
  7. Эксфолиатсия: Қабати сатҳии тақрибан 1-2 µm ҷудо мешавад.
  8. Хориҷшавии радионуклид: Олудакунандаҳо бо ҳалшавӣ ё мустақиман бо қабати сатҳӣ ба электролит интиқол меёбанд.

Дар механизми пешниҳодкардаи муаллифон сабаби бартари деконтаминатсия на оксидшавии ҳаҷмии графит ё пурра ҳал шудани он, балки эксфолиатсияи механикии сатҳ, ки аз интеркалатсия ба вуҷуд меояд, мебошад. Пешниҳод шудааст, ки бо камшавии намудҳои электролит миқдори маҳдуди газ низ ба вуҷуд меояд; аммо шахсияти молекулавии газҳо дар механизм ба таври муфассал муайян нашудааст.

Омили деконтаминатсия чӣ гуна ҳисоб шуд?

Дар намунаҳои воқеии радиоактивӣ коҳиши фаъолият бо муодилаи зерин ҳисоб шудааст:

\[ DF = \frac{A_0-A}{A_0}\times100 \]

  • DF: Омили деконтаминатсия бо фоиз,
  • A0: Фаъолият пеш аз коркард,
  • A: Фаъолият пас аз коркард.

Масалан, агар фаъолияти ибтидоӣ 5.000 Bq/g ва пас аз коркард 4.000 Bq/g бошад:

\[ DF = \frac{5000-4000}{5000}\times100 = 20\% \]

Ин қимат нишон медиҳад, ки %20-и фаъолияти умумии намуна бо раванди ченшуда дур шудааст. Фоизи хориҷшавӣ маънои онро надорад, ки фаъолияти боқимонда ба ҳадди бехатари дафн ё истифодаи дубора расидааст.

Дар графити воқеии Magnox 60Co то чӣ андоза дур карда шуд?

Дар аксари нӯҳ намунаи Figure 8 омили деконтаминатсияи 60Co тақрибан дар ҳудуди %15-25 буд. Дар баъзе намунаҳои алоҳида қимат тақрибан ба %30 расид.

Графикҳои миёнаи вобаста ба реактор тақрибан чунин хориҷшавиро нишон медиҳанд:

  • Oldbury: тақрибан %18,
  • Dungeness: тақрибан %14,
  • Wylfa: тақрибан %20

. Инҳо қиматҳои тақрибие мебошанд, ки аз график хонда шудаанд.

Дар намунаи Wylfa-1, ки фаъолияти ибтидоияш баланд буд, коҳиши мутлақи фаъолият низ бештар аст. Муаллифон инро ба ҷамъшавии маҳсулоти коррозияи дорои кобалт, ки аз ҷузъҳои пӯлодии реактор меоянд, дар минтақаҳои сатҳии графит бо зичиҳои гуногун нисбат медиҳанд.

Байни ҷойгиршавии меҳварӣ ё радиалии намуна дар реактор ва омили деконтаминатсия робитаи систематикӣ ёфт нашуд. Натиҷаҳо нишон медиҳанд, ки тақсимоти радионуклидҳо аз сабаби таърихи кори реактор, оксидшавии маҳаллӣ ва химияи хунуккунанда хеле ғайриякхела аст.

Чаро дар намунаи ивазкунанда %95, вале дар графити воқеӣ танҳо %15-30 хориҷшавӣ ба даст омад?

Дар IG-110-и дорои кобалти имплантатсияшуда қуллаи зичии Co тақрибан дар 20 nm аст ва тақсимот дар ҳудуди тақрибан 40 nm боқӣ мемонад. Дар ҳоле ки раванди коркард қабати сатҳии тақрибан 1-2 µm-ро эксфолиатсия мекунад. Аз ин рӯ қариб тамоми кобалти имплантатсияшуда дар дохили минтақаи коркард ҷойгир аст.

Дар графити воқеии PGA 60Co дар тӯли даҳсолаҳои кори реактор ба ковокиҳо ва минтақаҳои амиқтари графит интиқол ёфтааст. Танҳо қисми дохили 1-2 µm-и наздик ба сатҳ бо эксфолиатсия дастрас аст.

Аз ин рӯ зиёда аз %95 хориҷшавии намунаи ивазкунанда маънои онро надорад, ки дар партови воқеӣ ҳамон таносуб ба даст меояд. Таҷрибаи ивазкунанда механизмро нишон медиҳад, дар ҳоле ки таҷрибаи графити воқеӣ маҳдудияти чуқурии дастрасии усулро ошкор мекунад.

Натиҷаҳои 14C ва 3H чиро нишон доданд?

Хориҷшавии 14C дар ҳамаи намунаҳо аз %10 кам буд. Дар намунаҳои Wylfa қиматҳо тақрибан %6-7 ва дар намунаҳои Oldbury тақрибан %1-2 буданд. Дар Figure 8 хориҷшавии мутлақ барои Wylfa тақрибан 2 kBq ва барои Oldbury тақрибан 0,6 kBq нишон дода шудааст.

Азбаски ҳарорати коркард 150 °C буд, хориҷшавии 14C ба оксидшавии ҳарорати баланди графит нисбат дода нашуд. Муҳаққиқон фикр мекунанд, ки хориҷшавӣ аз ҷудошавии физикии қабати сатҳии 1-2 µm-и дорои 14C ба вуҷуд омадааст.

Хориҷшавии 3H аз %1 кам монд. Дар график хориҷшавии мутлақ барои Oldbury тақрибан 0,3 kBq ва барои Wylfa тақрибан 1 kBq нишон дода шудааст. Ин таносуби паст нишон медиҳад, ки тритий дар сатҳ мутамарказ нашудааст ва қисми муҳими он дар ҷойҳое қарор дорад, ки ҳарорати баландтар ё оксидшавии ҳаҷмиро талаб мекунанд.

Аз ин рӯ усул ҳамаи радионуклидҳои асосии графитро бо самаранокии яксон дур намекунад.

Барои дигар радионуклидҳои гамма-пошанда кадом натиҷаҳо ба даст омаданд?

Хориҷшавии 241Am, 133Ba, 137Cs, 154Eu ва 155Eu вобаста ба реакторе, ки намуна аз он гирифта шудааст, тағйир ёфт. Дар баъзе таҷрибаҳои алоҳидаи Figure 9 барои 241Am, 133Ba ва 155Eu қиматҳои тақрибан то %60 дида шудаанд. Аммо инҳо миёнаи ҳамаи намунаҳо нестанд.

Масалан, дар графити Oldbury хориҷшавии миёнаи 133Ba тақрибан %40 буд, дар ҳоле ки баъзе ченкуниҳои алоҳида тақрибан ба %57 расиданд. Хориҷшавии 137Cs ва 154Eu асосан дар ҳудуди тақрибан %10-25 аст.

Хориҷшавии баландтари баъзе радионуклидҳо дар графити Oldbury ба ковокии кушодаи бештар ва миқдори олудакунандаҳои барои сатҳ дастрас нисбат дода шудааст. Бо вуҷуди ин, study шакли химиявии ҳар радионуклид ва тақсимоти дақиқи чуқурии онро дар графит мустақиман харита накардааст.

Оё зиёд кардани шумораи давраҳо иҷроишро беҳтар кард?

Дар графити Wylfa 10, 20 ва 30 давра муқоиса шуданд. Бо шумораи мавҷудаи намунаҳо ва тағйирёбии баланди байни намунаҳо нишон дода нашуд, ки зиёд кардан аз 10 ба 30 давра афзоиши аз ҷиҳати оморӣ боэътимоди иҷроиш медиҳад.

Дар Figure 11 барои баъзе радионуклидҳо 20 давра нисбат ба 10 давра миёнаи пасттар ва 30 давра боз миёнаи баландтар нишон медиҳад. Хатҳои хатои васеъ ва намунаи хурд имкон намедиҳанд, ки робитаи мунтазами давра-хориҷшавӣ муқаррар карда шавад.

Матни асосӣ мегӯяд, ки барои 20 ва 30 давра дар ҳар давра n = 2 намуна вуҷуд дорад, аммо сарлавҳаи Figure 11 менависад, ки қиматҳо миёнаи 2-5 таҷриба барои ҳар шумораи давра мебошанд. Ин дувумин номувофиқии матнӣ дар бораи ҳаҷми намунаи оморӣ мебошад, ки бояд шарҳ дода шавад.

Маълумот нишон медиҳад, ки рӯйдоди асосии эксфолиатсия метавонад дар дохили 10 давраи аввал ба амал ояд; аммо исбот намекунад, ки давраҳои бештар ҳатман бефоидаанд.

Оё сохтори асосии графит нигоҳ дошта шуд?

Дар намунаҳои XRD қуллаҳои асосии графит пеш ва пас аз коркард асосан нигоҳ дошта шуданд. SEM ва TEM нишон доданд, ки тағйирот дар минтақаи наздик ба сатҳ мутамарказ аст. Илова бар ин, муҳаққиқон гузориш доданд, ки пас аз коркард талафоти умумии массаи ченшаванда ё назаррас муайян нашудааст.

Бо вуҷуди ин, тағйироти зерин ба вуҷуд омадаанд:

  • Минтақаи тақрибан 1-2 µm-и сатҳ эксфолиатсия шудааст.
  • Масофаи маҳаллии байни қабатҳо зиёд шудааст.
  • Баландии stacking-и ҳамоҳанг тақрибан %18 коҳиш ёфтааст.
  • Хлорид дар сатҳ ва сарҳадҳои донаҳо боқӣ мондааст.
  • Намудҳои ҳосилшуда аз холин то чуқурии тақрибан 100 nm ошкор шудаанд.

Аз ин рӯ ибораи “сохтор нигоҳ дошта шуд” маънои онро дорад, ки тамоми графит ҳал нашуда ва фазаи асосии кристаллӣ боқӣ мондааст. Ин маънои онро надорад, ки коркард дар сатҳ ҳеҷ тағйироте ба вуҷуд наовардааст.

Қувваҳои таҳқиқот кадомҳоянд?

  • Имплантатсияи идорашавандаи кобалт ва графити воқеии шуоъгирифта якҷоя омӯхта шуданд.
  • Се ҳалкунандаи гуногуни амиқи эвтектикӣ муқоиса шуданд.
  • Коркардҳои якқутба ва даврӣ ҷудо карда шуда, нақши ҳатмии давраҳо нишон дода шуд.
  • Бо ToF-SIMS хориҷшавии кобалт тавассути профили чуқурӣ ба таври миқдорӣ пайгирӣ шуд.
  • SEM ва Raman хориҷшавии қабати сатҳиро нишон доданд.
  • HRTEM, XRD ва STEM-EDS барои интеркалатсияи хлорид ва васеъшавии қабатҳо далелҳои мукаммилкунанда пешниҳод карданд.
  • XPS ва ToF-SIMS хлорид ва ҳосилаҳои холинро пас аз коркард муайян карданд.
  • Усул дар графити воқеии Magnox аз Wylfa, Oldbury ва Dungeness санҷида шуд.
  • Бо спектроскопияи гамма 60Co ва дигар гамма-пошандаҳо, ва бо ҳисобкунии сцинтилятсияи моеъ 3H ва 14C пайгирӣ шуданд.
  • Системаи пӯшидаи дастгиркунии газ, ки аз фирори газҳои радиоактивӣ пешгирӣ мекунад ва самаранокии барқарорсозии он тасдиқ шудааст, истифода гардид.

Маҳдудиятҳои таҳқиқот кадомҳоянд?

  • Study preprint аст ва аз peer review нагузаштааст.
  • Таҷрибаҳо дар ҳуҷайраи лабораторӣ бо 40 mL ҳалкунанда анҷом дода шуданд.
  • Блокҳои графити миқёси саноатӣ ё раванди доимӣ коркунанда санҷида нашудаанд.
  • Қиматҳои ҷараёни мусбат ва манфии истифодашуда дар бахшҳои гуногуни PDF ба ҳам зиданд.
  • Шумораи намунаҳо дар таҷрибаҳои шумораи давраҳо байни матни асосӣ ва сарлавҳаи figure гуногун дода шудааст.
  • Қиматҳои талафоти массаи радиолитикии графити реактор дар бахшҳои гуногун бо ду маҷмӯи ҷудогонаи оштинопазир пешниҳод шудаанд.
  • Co-и намунаи ивазкунанда дар чуқурии тақрибан 20-40 nm ҷойгир аст; тақсимоти воқеии радионуклидҳоро пурра намояндагӣ намекунад.
  • Хориҷшавии воқеии 60Co асосан танҳо %15-25 мебошад.
  • Хориҷшавии 14C аз %10 ва 3H аз %1 кам боқӣ монд.
  • Таъсири дарозмуддати боқӣ мондани хлорид ва ҳосилаҳои холин дар графит пас аз коркард арзёбӣ нашудааст.
  • Чанд маротиба истифодаи дубораи DES ва чӣ гуна барқарор кардани радионуклидҳо аз ҳалкунанда нишон дода нашудааст.
  • Ҳаҷм, таркиби химиявӣ ва усули дафни партови моеъи дуюмдараҷа муайян нашудаанд.
  • Масрафи энергия мустақиман чен нашудааст.
  • Таҳлили иқтисодӣ, арзёбии давраи ҳаёт ва ҳисоби хароҷот дар миқёси иншоот анҷом дода нашудааст.
  • Мутобиқати нейтронӣ, механикӣ, гармӣ ва радиологии графити баъд аз коркард барои истифодаи дубора санҷида нашудааст.
  • Ибораҳои “миқёспазир” ва “самараноки энергетикӣ” арзёбиҳои муаллифон барои татбиқи оянда мебошанд; ин хусусиятҳо бо таҷрибаи саноатӣ исбот нашудаанд.

Study чиро дастгирӣ мекунад?

  • Импулсҳои алтернативии анод-катод дар холинхлорид-уреа метавонанд кобалти имплантатсияшудаи наздик ба сатҳро самаранок дур кунанд.
  • Танҳо ҷараёни анодӣ ҳамон натиҷаро таъмин намекунад.
  • Ионҳои хлорид метавонанд байни қабатҳои графити наздик ба сатҳ ворид шаванд.
  • Интеркалатсия васеъшавии маҳаллии қабат ва вайроншавии stacking ба вуҷуд меорад.
  • Импулсҳои такрорӣ ба эксфолиатсияи идорашавандаи сатҳ, ки аз ковокиҳо ва канорҳо оғоз мешавад, меоранд.
  • Эксфолиатсия метавонад радионуклидҳои наздик ба сатҳро бе ҳал кардани ҳаҷми асосии графит ҷудо кунад.
  • Таносуби хориҷшавӣ дар графити воқеии Magnox аз тақсимоти наздик ба сатҳи радионуклид сахт вобаста аст.
  • Усул метавонад барои таҳқиқоти кам кардани ҳаҷми партов барои баъзе олудакунандаҳои металлӣ ва гамма-пошандаи наздик ба сатҳ замина фароҳам оварад.

Study чиро исбот намекунад?

  • Исбот нашудааст, ки графити нуклеариро пас аз коркард бевосита дубора истифода бурдан мумкин аст.
  • Нишон дода нашудааст, ки синфи партови графит паст карда шудааст ё ба ҳадди озодсозӣ расидааст.
  • Нишон дода нашудааст, ки тамоми захираи 60Co, 14C ё 3H хориҷ шудааст.
  • Нишон дода нашудааст, ки усул барои ҳамаи графитҳои реакторӣ ҳамон иҷроишро медиҳад.
  • Исбот нашудааст, ки коркард дар блокҳои калони графит якхела пеш меравад.
  • Токсикияти паст ё бартарии экологӣ доштани DES бо ин таҷрибаҳо мустақиман чен нашудааст.
  • Бозгардонии ҳалкунанда ва ниҳоят мутамарказ кардани радионуклидҳо нишон дода нашудааст.
  • Мустаҳкамии механикии дарозмуддат ва рафтори шуоъгирии графит арзёбӣ нашудааст.
  • Исбот нашудааст, ки давраҳои бештар дар ҳеҷ шароит фоида намедиҳанд.
  • Нишон дода нашудааст, ки он умуман аз усули намаки гудохта бартар аст; равандҳои намакҳои гудохта барои баъзе радионуклидҳо хориҷшавии баландтар додаанд.

Аҳамияти эҳтимолӣ барои идоракунии партовҳои нуклеарӣ чист?

Саҳми асосии study пешниҳоди равиши механистӣ мебошад, ки ба ҷои оксид ё ҳал кардани тамоми графити шуоъгирифта танҳо ҷудо кардани электрохимиявии қабати сатҳии олудашударо ҳадаф мегирад. Мутамарказ кардани радионуклидҳои наздик ба сатҳ бо фраксияи хурди графит метавонад аз ҷиҳати назариявӣ ҳаҷми маводи фаъолияти баландро, ки бояд дафн шавад, кам кунад.

Ҳарорати коркарди 150 °C аз равандҳои намаки гудохта, ки тақрибан дар 500 °C кор мекунанд, пасттар аст. Раванди асосии даҳдавраӣ 30 дақиқа идома мекунад. Ин хусусиятҳо эҳтимоли таҷҳизоти содатар ва вақти кӯтоҳтари коркардро дастгирӣ мекунанд.

Аммо барои раванди амалии партови нуклеарӣ танҳо қобилияти аз сатҳ хориҷ кардани радионуклидҳо кофӣ нест. Ҷудокунии бехатари радионуклидҳо дар DES, барқарорсозии ҳалкунанда, идоракунии партовҳои дуюмдараҷаи газӣ ва моеъ, коркарди блокҳои калон, устуворӣ ба радиатсия ва мутобиқати маҳсулоти ниҳоӣ ба қоидаҳо низ бояд нишон дода шаванд.

Муаллифон барои таҳқиқоти оянда илова кардани LiCl ба DES-и холинхлорид-уреаро пешниҳод мекунанд. Сабаби ин пешниҳод он аст, ки ионҳои Li+ метавонанд ба графит осонтар интеркалатсия шуда, ҷудошавии сатҳро пурзӯр кунанд. Ин равиш дар study-и ҳозира ба таври таҷрибавӣ санҷида нашудааст.

Усул ва натиҷаҳои таҳқиқот

Тарҳи намуна ва таҷриба

Ҷузъи таҷрибаХусусият ё шароити истифодашуда
Графити ивазкунандаIG-110; 10 × 10 × 3 mm
Имплантатсияи кобалт25 keV Co+; 1,27 × 1016 ион/cm2; майл 7°
Чуқурии имплантатсияҚулла тақрибан 20 nm; тақсимот то тақрибан 40 nm
Графити воқеии партовPGA аз реакторҳои Magnox-и Wylfa, Oldbury ва Dungeness
Шароити шуоъдиҳӣТақрибан 6 dpa; тақрибан 270 °C
Геометрияи намунаи PGAДиаметри тақрибан 12 mm; ғафсии 6 ± 1 mm; тақрибан 1 ± 0,2 g
Таркиби DESХолинхлорид бо уреа, этиленгликол ё кислотаи оксалат; таносуби молярии 1:2
Ҳаҷми электролит40 mL
Ҳарорати корChCl-уреа ва ChCl-кислотаи оксалат: 150 °C; ChCl-этиленгликол: 80 °C
Даври асосӣ2 дақиқа анод + 1 дақиқа катод; 10 давра; ҳамагӣ 30 дақиқа
Қиматҳои ҷараёнДар ҷадвалҳо +100/-50 mA; дар баъзе сарлавҳаҳои figure +200/-100 mA
Ҷараёни интиқоли газ100 mL/дақиқа ҳавои фишордошта

Усулҳои характеристика

УсулШароити асосӣХусусияти ченшуда
SEM/EDSSEM 2 keV, масофаи корӣ 2,5 mm; EDS 7 keVЭксфолиатсия, ковокиҳо, тақсимоти сатҳии Co
RamanЛазери 532 nm; объективи 50×; 300-3000 cm-1; 8 s × 5 ҷамъкунӣБандҳои D, G ва карбонии дараҷаи дуюм
TEM/HRTEM200 kV; ламеллаи тақрибан 100 nm бо FIBҚабатҳои графит, микротрещинаҳо ва d-spacing
STEM-EDS512 × 512 пиксел; 200 µs/пикселХаритаҳои элементии C, Co ва Cl
XRDCu Kα; 40 kV, 40 mA; 15-90°; қадам 0,033°d002, паҳнои қулла, Lc ва китфи интеркалатсия
XPSAl Kα 1486,6 eV; 300 W; нуқтаи 1 mmХимияи сатҳии C, O, Co, Cl
ToF-SIMS40 keV C60+; 130 × 130 µm2; 240 давраи sputteringПрофили чуқурии Co ва ионҳои ҳосилшуда аз холин
Спектроскопияи гамма HPGe3 соат барои ҳар намуна; 3 соат background; модели самаранокии ISOCS60Co ва дигар радионуклидҳои гамма-пошанда
Ҳисобкунии сцинтилятсияи моеъ30 дақиқа барои ҳар намуна3H ва 14C

Натиҷаҳои асосии сохторӣ

МеъёрПеш аз коркард ё referenceПас аз коркардТафсир
d-spacing-и маҳаллии графит3,35 ± 0,02 Å3,59 ± 0,06 Å; дар минтақаи бой аз Cl 3,63 ± 0,06 ÅВасеъшавии қабати наздик ба сатҳ
Мавқеи қуллаи XRD (002)26,41°26,35°Васеъшавии хурди меҳвари c дар миқёси bulk
XRD d0023,37 Å3,38 ÅДастгирӣ мекунад, ки интеркалатсия ба сатҳ маҳдуд аст
(002) FWHM0,45°0,55°Бетартибии бештари stacking
Lc18,95 nm15,50 nmТақрибан %18 аз даст рафтани stacking-и ҳамоҳанг
Чуқурии эксфолиатсияТатбиқ намешавадТақрибан 1-2 µmҶудокунии интихобии сатҳ
Нуфузи хлоридМавҷуд нестДар XPS болоии тақрибан 10 nm; дар STEM-EDS то тақрибан 1 µmФарқи чуқурии намунагирии усулҳоро инъикос мекунад
Ионҳои ҳосилшуда аз холинМавҷуд нестТо тақрибан 100 nmДастрасии байниқабатиро ҳангоми импулси катодӣ дастгирӣ мекунад

Натиҷаҳои асосии деконтаминатсия

Радионуклид ё олудакунандаи ивазкунандаНамунаХориҷшавии гузоришшудаМаҳдудияти тафсир
Co-и имплантатсияшудаГрафити ивазкунандаи IG-110Зиёда аз %95Co дар чуқурии тақрибан 20-40 nm буд
60CoPGA-и воқеии MagnoxАсосан %15-25; ҳадди аксар тақрибан %30Тақсимоти амиқтар ва ғайриякхела
14COldbury ва WylfaКамтар аз %10; Wylfa то тақрибан %7Танҳо фраксияи наздик ба сатҳ
3HOldbury ва WylfaКамтар аз %1Тритий асосан дар минтақаи сатҳӣ нест
241AmБаъзе таҷрибаҳои OldburyДар ченкуниҳои алоҳида тақрибан %60Миёнаи ҳамаи намунаҳо нест
133BaХусусан OldburyМиёна тақрибан %40; дар ченкуниҳои алоҳида тақрибан %57Аз реактор ва тақсимоти намуна вобаста аст
137Cs ва 154EuНамунаҳои гуногуни MagnoxТақрибан %10-25Тағйирёбии баланди байни намунаҳо вуҷуд дорад
155EuБаъзе таҷрибаҳои OldburyДар ченкуниҳои алоҳида тақрибан %60Иҷрои миёнаро намояндагӣ намекунад

Натиҷаи аз ҷиҳати техникӣ қавитарини study хориҷшавии қариб пурраи кобалте мебошад, ки тақрибан 20 nm зери сатҳ ҷойгир карда шуда буд. Натиҷаи муҳимтар барои партови воқеӣ ин аст, ки раванд метавонад баъзе радионуклидҳои гамма-пошандаи наздик ба сатҳро бе талафоти ченшавандаи масса қисман ҷудо кунад. Аммо натиҷаҳои воқеии 60Co, 14C ва 3H нишон медиҳанд, ки усул танҳо фраксияи барои сатҳ дастраси радионуклидҳоро самаранок коркард мекунад.

Ёддошт оид ба манбаъ ва усул

Номи пурраи аслии таҳқиқот: Electrochemical Decontamination of Nuclear Graphite in Deep Eutectic Solvents

Тартиби муаллифон дар PDF: F. S. Altamimi; E. Aradi; B. F. Spencer; S. Sheraz; N. P. Lockyer; A. N. Jones; C. A. Sharrad.

Номҳои пуррае, ки дар сабти SSRN кушода навишта шудаанд: Emily Aradi, Ben F. Spencer, Abbie N. Jones ва Clint A. Sharrad. Номҳои пурраи F. S. Altamimi, S. Sheraz ва N. P. Lockyer дар PDF ва сабти SSRN-и баррасишуда ба таври кушода дода нашудаанд; аз ин рӯ тахмин карда нашудаанд.

Огоҳӣ дар бораи тартиби муаллифон: Тартиби тавсияшудаи иқтибоси SSRN Ben F. Spencer-ро пеш аз Emily Aradi нишон медиҳад. Дар PDF-и баррасишуда E. Aradi пеш аз B. F. Spencer ҷойгир аст. Дар ин мақола тартиби аслии PDF нигоҳ дошта шудааст.

Саҳми баробар ё ҳаммуаллифии аввал: Зикр нашудааст.

Муаллифи масъул: F. S. Altamimi.

Почтаи электронии муаллифи масъул: Fa.altamimi@outlook.sa

Пайвастагиҳои институтсионалӣ

  1. Department of Chemical Engineering, The University of Manchester, Oxford Road, Manchester M13 9PL, United Kingdom.
  2. The Nuclear Graphite Research Group, Henry Royce Institute, Department of Mechanical and Aerospace Engineering, The University of Manchester, Oxford Road, Manchester M13 9PL, United Kingdom.
  3. Dalton Nuclear Institute, The University of Manchester, Oxford Road, Manchester M13 9PL, United Kingdom.
  4. Department of Chemical Engineering, The University of Hail, Hail 55476, Saudi Arabia.
  5. Photon Science Institute, Department of Materials, Faculty of Science and Engineering, The University of Manchester, Oxford Road, Manchester M13 9PL, United Kingdom.
  6. Photon Science Institute, Department of Chemistry, The University of Manchester, Oxford Road, Manchester M13 9PL, United Kingdom.

Навъи манбаъ: Preprint research article-и таҷрибавӣ.

Ҳолати peer review: Ин study аз peer review нагузаштааст. Дар ҳамаи саҳифаҳои PDF огоҳии “Preprint not peer reviewed” мавҷуд аст.

Платформаи preprint: SSRN.

Санаи нашр: 15 June 2026.

DOI: 10.2139/ssrn.6946187

Пайванди расмии манбаъ:https://ssrn.com/abstract=6946187

Маҷаллаи peer-reviewed: То 27 July 2026 версияи тасдиқшудаи peer-reviewed journal ёфт нашуд.

Ношири аслӣ: Маълумоти peer-reviewed journal ё original journal publisher аз ин версия тасдиқ нашудааст. Платформаи нашри study SSRN мебошад.

Саҳмҳои муаллифон

  • F. S. Altamimi: Conceptualization, methodology, formal analysis, investigation, writing original draft and visualization.
  • E. Aradi: Investigation, review and editing.
  • B. F. Spencer: Investigation, review and editing.
  • S. Sheraz: Investigation.
  • N. P. Lockyer: Resources.
  • A. N. Jones: Supervision, resources, review and editing.
  • C. A. Sharrad: Supervision, resources, review and editing.

Маблағгузорӣ ва инфрасохтор: Таҳқиқот қисми кори докториест, ки аз ҷониби University of Hail маблағгузорӣ шудааст. Henry Royce Institute, дастгириҳои EPSRC ва инфрасохторҳои UK National Nuclear User Facility имкониятҳои гуногуни таҷҳизот ва радиохимияро таъмин карданд.

Низои манфиатҳо: Муаллифон изҳор доштанд, ки манфиати молиявӣ ё муносибати шахсии маълум, ки метавонад ба study таъсир расонад, вуҷуд надорад.

Дастрасӣ ба маълумот: Гуфта шудааст, ки маълумот бо дархост пешниҳод мешавад.

Усули омодасозии мақола: Ин мақолаи туркӣ бо баррасии матни асосӣ, маводи иловагӣ, муодилаҳо, ҷадвалҳо, графикҳо ва тасвирҳои микроскопии preprint-и 56-саҳифаии аз ҷониби корбар боршуда омода шудааст. Аз берун аз PDF ягон натиҷаи илмӣ илова нашудааст; манбаъҳои берунӣ танҳо барои тасдиқи DOI, санаи нашр ва сабти библиографии SSRN истифода шудаанд.

Маҳдудияти асосӣ: Усул барои олудакунандаҳои наздик ба сатҳ самаранок аст, аммо радионуклидҳои дар ҳаҷми воқеии графит паҳншударо пурра дур накардааст. Аз сабаби номувофиқиҳои матнии параметрҳои раванд, намунаи хурд, тағйирёбии баланди байни намунаҳо, нишон надодани барқарорсозии ҳалкунанда ва набудани таҷрибаҳои миқёспазирӣ, натиҷаҳо бояд ҳамчун далели механизми миқёси лабораторӣ ва имкони татбиқ арзёбӣ шаванд.

Ин study preprint аст ва аз peer review нагузаштааст; натиҷаҳои он бояд бо дарназардошти ҳамин маҳдудият хонда шаванд. Ҳанӯз нишон дода нашудааст, ки графитро бехатар дубора истифода бурдан мумкин аст, синфи партовро паст кардан мумкин аст ё усул дар миқёси саноатӣ иқтисодӣ мебошад.


Мубодила:

Шарҳҳо пас аз баррасӣ нашр мешаванд.Шарҳи шумо ба раванди тасдиқ фиристода шуда, пас аз пазируфта шудан намоён мегардад.

Шарҳ гузоред

Нишонии почтаи электронии шумо нашр намешавад. Майдонҳои ҳатмӣ бо * нишон дода шудаанд

Иҷозат додан ба кукиҳо таҷрибаи шуморо дар ин сомона беҳтар мекунад. Сиёсати кукиҳо