Бул изилдөө энергияны өзгөртүү жана электроника колдонмолорунда пайдаланылган катуу материалдардын бузулгандан кийин өз функцияларын кайра калыбына келтирүү потенциалын негизги байланыш мүнөзүнүн касиеттеринен алдын ала айтууга болобу деген суроону изилдейт. Изилдөөчүлөр иондулук, салыштырмалуу структуралык поляризация (Relative Structural Polarization, RSP), оптикалык деформация потенциалы (Optical Deformation Potential, ODP) жана катуулук деген төрт материалдык сүрөттөгүчтү бириктиришет. Курацияланган негизги маалымат топтомунда 10.486 маалымат чекити жана жалпы 8209 материал бар; машиналык үйрөнүү классификациясы үчүн болсо механизм классы белгилүү же изилдөөчүлөр тарабынан окшоштугу боюнча дайындалган 88 материал колдонулат. Алынган ODP–RSP картасы өзүн-өзү айыктыруу жүрүм-турумун эки негизги механизм аймагына бөлөт: кинетикалык жактан туруктуу дефекттердин кыймылына негизделген Class I жана динамикалык тор менен термодинамикалык жактан туруктуу түзүлүштөрдүн кайра уюшулушуна негизделген Class II. Бирок бул алкак жаңы талапкер материалдарда өзүн-өзү айыктырууну түздөн-түз эксперимент аркылуу далилдебейт; айрыкча айрым окутуу белгилери жоромолго негизделет жана маалымат топтомундагы RSP, ODP жана hardness камтуусу бирдей эмес.

Изилдөөнүн борбордук идеясы — материал бузулгандан кийин айыга алышы үчүн анын жөн гана “бекем” же “жумшак” болушу жетишсиз. Бузулуу структуралык дефекттерди жаратканда атомдор же иондор колдонуу температурасында ошол дефекттерди жок кыла ала тургандай жетиштүү кыймылдуу болушу керек. Ошол эле учурда бузулган түзүлүш өтө терең метастабилдүү энергия чуңкуруна камалып калбашы зарыл. Ошондуктан изилдөөчүлөр өзүн-өзү айыктырууну байланыш күчү, байланыштын иондук же коваленттик табияты жана тордун атомдук жылышка берген жообу менен байланыштырышат.

ODP менен RSPни бирге колдонуу өзгөчө эки механизм классын айырмалоодо алдыга чыгат. Class I материалдар жалпысынан терс ODP жана 1ге жакын RSP маанилери менен, дефект аркылуу жүргөн классикалык ион өткөрүмдүүлүгү бар салыштырмалуу статикалык иондук торлор менен байланышат. Class II аймагында болсо оң же нөлгө жакын ODP, 1ден жогору RSP жана коваленттик кристаллдар үчүн салыштырмалуу төмөн катуулук antibonding/түртүүчү коваленттик мүнөзгө, тайыз энергия ландшафтына жана динамикалык атомдук тартипсиздикке ишарат кылат. Изилдөөчүлөрдүн сызыктуу SVM чечим чек арасынын нормалдаштырылган ылдыйышы −0,992; бул натыйжа ODP менен лог-масштабдагы RSP класс ажыратууда болжол менен окшош салмак алып жүрөт деп чечмеленет.

Модель мурда өзүн-өзү айыктырары белгилүү болгон материалдарды гана классификациялоо үчүн колдонулган эмес. Изилдөөчүлөр BiVO₄, BaZrS₃, Ba₂HfO₄, PbTe, PbSe, PbS жана айрым Ba–Cu–Y халькогениддерин Class II аймагында жаңы же азыраак изилденген талапкерлер катары аныкташат. Бул жыйынтыктардын мааниси бул кошулмалар сөзсүз өзүн-өзү айыктырат дегенди билдирбейт; алар байланыш-мүнөз картасына ылайык эксперименталдык өзүн-өзү айыктыруу сыноолору үчүн артыкчылыктуу талапкерлер катары тандалышы мүмкүн дегенди билдирет.

Түркия жагынан: Изилдөө Түркиядагы күн батареясы, катуу электролит, отун элементи, оптоэлектроника жана энергия материалдары боюнча изилдөөлөргө түздөн-түз “даяр материал рецептин” бербейт; бирок жаңы кошулманын узак мөөнөттүү болор-болбосун түзмөктүн көрсөткүчтөрүнөн гана эмес, байланыш мүнөзүнөн баштап изилдөөгө боло турган скрининг ыкмасын сунуштайт. Айрыкча кымбат эксперименттерге өтүүдөн мурун RSP жана ODP сыяктуу эсептелүүчү сүрөттөгүчтөр менен талапкерлердин санын кыскартуу изилдөө пландаштырууда пайдалуу болушу мүмкүн. Мунун Түркияда иштелип чыга турган белгилүү бир күн батареясы, батарея же отун элементи материалында чыныгы туруктуулуктун өсүшүнө айланышы үчүн жергиликтүү синтез шарттарында жана реалдуу иш циклдеринде эксперименталдык текшерүү керек.

Өзүн-өзү айыктыруу менен өзүн-өзү оңдоо бир эле нерсеби?

Изилдөө бул эки түшүнүктү ачык айырмалайт. Self-repair (SR) — бузулган материалды калыбына келтирүү үчүн сырттан кошумча энергия же материал булагын колдонуу. Self-healing (SH) болсо материалдын функционалдык колдонуу шарттарында тышкы оңдоо булагысыз бузулган абалдан функционалдык жактан мурдагы абалына кайта алышы.

Өзүн-өзү айыктыруунун практикалык баасы айыгуу мүмкүн экенине гана эмес, анын канчалык тез жүрөрүнө да байланыштуу. Изилдөөчүлөр күн батареясын мисал кылышат: бузулуу түн ичинде толук калыбына келсе практикалык болушу мүмкүн, бирок ошол эле айыгуу колдонуу функциясына салыштырмалуу өтө узакка созулса туруктуулук жагынан пайдалуу болбой калышы мүмкүн.

Кристалл өзүн-өзү айыктыра алышы үчүн эмне керек?

Бузулуу баштапкы термодинамикалык же функционалдык жактан туруктуу кристалл абалын бузуп, дефекттерди пайда кылат жана системанын эркин энергиясын жогорулатат. Өзүн-өзү айыктыруу үчүн материалдын атомдору же иондору дефекттүү түзүлүштөн кайра төмөн энергиялуу түзүлүшкө өтө алышы керек.

Изилдөөнүн негизги шарттарынын бири — атомдор кыймылдай ала турган энергия ландшафтындагы активдешүү тосмосу жылуулук аркылуу жетүүгө боло турган болушу. Авторлор өзүн-өзү айыктырууга байланышкан чектик энергия масштабын болжол менен:

\[ E_{thr}\approx 3-5\,k_BT \]

деп карашат. Бул жерде \(k_B\) — Больцман туруктуусу, \(T\) болсо Кельвин менен алынган иш температурасы.

Мындан тышкары, жок дегенде бир атом же ион түрү бир нече тор уячасы боюнча практикалык убакыт аралыгында кыймылдай алышы керек. Изилдөөдө ондогон нанометр масштабында болжол менен бир сааттын ичинде кайра уюшулуу үчүн:

\[ D \gtrsim 10^{-15}\;cm^2/s \]

деңгээлиндеги диффузия коэффициенти багыттоочу чек катары талкууланат.

Энергия ландшафтынын мааниси изилдөөнүн биринчи механизм сүрөтүндө даана көрүнөт. Өзүн-өзү айыктыра алган тор үчүн тайыз энергия чуңкурлары жана төмөн миграция тосмолору көрсөтүлсө, айыга албаган тордо жогорку деформация тосмолору жана жергиликтүү дефекттердин терең энергия чуңкурларында камалып калышы көрсөтүлөт. Бул сүрөттүн негизги билдирүүсү — структуралык кыймылдуулук температурага гана эмес, байланыштар түзгөн энергия ландшафтынын формасына да көз каранды.

Эмне үчүн төрт башка байланыш сүрөттөгүчү колдонулат?

Бир эле өлчөө материалдын байланыш түрүн жана атомдук кыймылдуулугун толугу менен түшүндүрбөйт. Ошондуктан изилдөөчүлөр төрт толуктоочу сүрөттөгүчтү тандашкан:

• Иондулук: байланыш түзүлгөндө атомдор ортосунда электрон зарядынын өтүү даражасы.
• RSP: атомдук/иондук поляризациянын электрондук поляризацияга салыштырмалуу чоңдугун өлчөгөн структуралык жооп сүрөттөгүчү.
• ODP: чыңалуу же басым астында электрондук тилке ажырымынын өзгөрүшүн колдонуп, тор деформациясынын электрондук энергия чыгымын чагылдырган сүрөттөгүч.
• Катуулук: материалдын пластикалык деформацияга каршылыгы; айрыкча коваленттик кристаллдарда жергиликтүү байланыш күчү тууралуу эксперименталдык маалымат бере алган техникалык касиет.

Изилдөөчүлөрдүн ыкмасында бул төрт параметр түздөн-түз “өзүн-өзү айыктыруу көлөмү” эмес. Алар өзүн-өзү айыктырууга шарт түзгөн байланыш мүнөзүнүн жана атомдук кыймылдуулук механизминин кыйыр көрсөткүчтөрү.

Иондулук кантип аныкталат?

Изилдөөдө иондулук атомдор ортосунда байланыш түзүлгөндө өткөрүлгөн электрон зарядынын 0 менен 1 арасындагы үлүшү катары каралат. Колдонулган Pauling негизиндеги аныктама:

\[ f_i' = 1-\frac{N}{CN} e^{-\frac{(\chi_A-\chi_B)^2}{4}} \]

түрүндө. Бул жерде \(N\) — аниондун валенттүүлүгү, \(CN\) — координация саны жана \(\chi_A-\chi_B\) — эки атомдун электртерстүүлүк айырмасы.

Экиден көп элементи бар кошулмаларда изилдөөчүлөр ар бир катион–анион жуп үчүн иондулукту өзүнчө эсептеп, андан кийин бул маанилерди орточолоштурушкан. Координация санын аныктоодо pymatgenдин химиялык координация чөйрөсү куралдары колдонулган.

RSP эмнени өлчөйт?

Relative Structural Polarization кристаллдын электр талаасына жооп берген атомдук жылыш салымын электрондук жылыш салымына салыштырып көрсөтөт:

\[ RSP= \frac{d\vec{D}_{atom}} {d\vec{D}_{elec}} = \frac{\varepsilon_s}{\varepsilon_\infty}-1 \]

Бул жерде \(\varepsilon_s\) статикалык permitiviteни, \(\varepsilon_\infty\) болсо жогорку жыштыктагы электрондук permitiviteни билдирет.

Изилдөөнүн байланыш-мүнөз чечмелөөсүнө ылайык:

• тартуучу коваленттик мүнөзү үстөм жарым өткөргүчтөрдө көбүнчө \(RSP<1\),
• иондук мүнөзү үстөм системаларда болжол менен \(RSP\approx1\),
• түртүүчү/antibonding коваленттик салымы бар айрым жарым өткөргүчтөрдө \(RSP>1\)

күтүлөт.

RSPнин өзүн-өзү айыктыруудагы мааниси электрдик perturbation учурунда атомдордун канчалык оңой жылышы менен байланыштырылат. Жогорку структуралык поляризация айрым материал үй-бүлөлөрүндө тайызыраак атомдук энергия ландшафтынын жана динамикалык тор жүрүм-турумунун белгиси болушу мүмкүн.

ODP эмнени билдирет?

Optical Deformation Potential тилке ажырымынын көлөмдүк деформацияга сезгичтигин билдирет:

\[ ODP= \frac{dE_g}{d\ln V} = -B\frac{dE_g}{dP} \]

Бул жерде \(E_g\) — тилке ажырымы, \(V\) — көлөм, \(P\) — басым жана \(B\) — bulk elastic modulus.

Классикалык тартуучу коваленттик жарым өткөргүчтөрдө ODP көбүнчө терс. Маани нөлгө жакындаганда же оң болгондо, изилдөө муну валенттик тилкедеги antibonding/түртүүчү мүнөздүн жана атомдук кайра уюшулуунун оңой болушунун мүмкүн болгон белгилеринин бири катары баалайт.

Ошондуктан оң ODP өзүнчө өзүн-өзү айыктыруунун далили эмес; бирок жогорку RSP жана башка ылайыктуу байланыш касиеттери менен бирге Class II механизми үчүн күчтүү белги катары колдонулат.

Катуулук эмне үчүн башка үч параметрден айырмаланат?

Катуулук фундаменталдык физикалык туруктуулардан түз алынган параметр эмес; ал үлгүнүн тарыхы, синтез, микроструктура, дефекттер жана өлчөө ыкмасынан таасирлене турган техникалык касиет.

Коваленттик кристаллдарда катуулук жергиликтүү байланыш күчү менен көбүрөөк байланышкандыктан, төмөн катуулук алсыз же электрон жетишсиз/antibonding мүнөздөгү байланыштарга ишарат кылышы мүмкүн. Ошондуктан изилдөөчүлөр коваленттик системалардагы төмөн hardness маанисин Class II динамикалык тор жүрүм-туруму үчүн жардамчы көрсөткүч деп эсептешет.

Иондук кристаллдарда болсо дислокациялык өз ара аракеттенүүлөр жана үлгүнү иштетүү тарыхы hardness маанисине күчтүү таасир эткендиктен ушундай эле божомол күчү жок. YBCO үчүн адабиятта бир кристаллдарда болжол менен 3–10,8 GPa, поликристалл үлгүлөрдө болсо кыйла төмөн жана ар башка маанилердин болушу буга мисал катары келтирилет.

Class I өзүн-өзү айыктыруу механизми деген эмне?

Class I изилдөөдө static-lattice / kinetically stabilized механизм катары аныкталат. Кристалл тор жалпы алганда статикалык жана иондук мүнөздө; кыймылдуу иондор бар vacancy же interstitial сыяктуу кинетикалык туруктуу дефекттер аркылуу көчөт.

Бул механизмде өзүн-өзү айыктыруу үчүн зарыл болгон масса ташуу дефект аркылуу жүргөн классикалык ион өткөрүмдүүлүгүнөн келип чыгат. Температура жогорулаган сайын ион диффузиясы көбөйгөндүктөн, көптөгөн Class I материалдар жогорку температурада натыйжалуураак болот.

Изилдөөдө Class I менен байланышкан мисал топторунун арасында:

• щелочтук галогениддер,
• айрым β-фазалуу күмүш галогениддери,
• CuInSe₂ жана CuGaSe₂/CIGS үй-бүлөсү,
• айрым халькогалогенид ион өткөргүчтөрү,
• Li₆PS₅X катуу электролиттери,
• катуу оксиддик отун элементи үчүн айрым оксид керамикалары

бар.

ODP–RSP картасында бул класстын жалпы орду терс ODP жана болжол менен 1ге жакын RSP аймагы.

Class II механизми эмне үчүн “динамикалык тор” деп аталат?

Class II — dynamic-lattice / thermodynamically stabilized механизм. Бул класста байланыш түзүлүшүндө иондук мүнөз менен бирге түртүүчү antibonding коваленттик салым болушу мүмкүн. Мындай байланыш мүнөзү атомдордун тең салмак абалдарын ийкемдүү кылып, тордо күчтүү динамикалык тартипсиздикти колдошу мүмкүн.

Тайыз энергия ландшафтында атомдор ар кандай жергиликтүү абалдардын ортосунда оңой кыймылдагандыктан, бузулуу пайда кылган локалдуу дефекттерди жок кылуу үчүн көбүрөөк кайра уюшулуу жолу пайда болот.

Галогенид перовскиттер бул жүрүм-турумдун негизги мисалдарынын бири. Өзүн-өзү айыктыруу касиети эксперименталдык изилденген MAPbI₃ үчүн булак:

• ODP: 1,2 eV
• RSP: 5,7

маанилерин берет жана материалды динамикалык disorder себептүү Class II менен байланыштырат.

ODP–RSP картасында материал үй-бүлөлөрү кантип жайгашат?

Изилдөөнүн материал картасы алты негизги үй-бүлөнү салыштырат: halide perovskites, alkali halides, coinage metal halides, chalcohalides, chalcopyrites жана possible ceramics for SOFCs.

Ар бир үй-бүлө бир эле чекитке чогулбайт. Мисалы, галогенид перовскиттерде Ge, Sn жана Pb негизиндеги кошулмалардын маанилүү бөлүгү оң ODP жана RSP>1 аймагына жакындаса, Au негизиндеги перовскиттердин ODP маанилери болжол менен −1,2 eV тегерегинде өзүнчө чакан топ түзөт.

Щелочтук галогениддер болсо болжол менен 0,6–2 RSP аралыгында жана −6 менен −1 eV арасындагы терс ODP аймагында тарыраак түзүлүш көрсөтөт. Бул жүрүм-турум Class I ион өткөрүмдүүлүк механизми менен шайкеш.

Халькогалогенид үй-бүлөсүндө RSP болжол менен үч тартипке чейин өзгөргөндүктөн, бир эле үй-бүлөдө Class I жана Class II мүнөздөрү кошо кездешиши мүмкүн. Авторлор бул топто металл катиону байланыш мүнөзүнө жана ошону менен механизм классына күчтүү таасир этиши мүмкүн экенин талкуулашат.

Галогенид перовскиттер эмне үчүн өзгөчө орунда?

Halide perovskites ABX₃ түзүлүшүндөгү материалдар жана фотovoltaика, LED, фотодетектор жана катализ сыяктуу колдонмолордо маанилүү. Изилдөөгө ылайык, алардын айрымдарында antibonding коваленттик мүнөз жана октаэдрдик tilt сыяктуу күчтүү динамикалык lattice disorder касиеттери бар.

Pb негизиндеги перовскиттер болжол менен RSP≈5 жана 0–4 eV оң ODP аралыгында чакан топ түзөт; Ge жана Sn негизиндеги материалдар да оң ODP аймагында жайгашат.

Бирок бул жерде маанилүү методикалык чек бар: изилдөөнүн маалымат топтомундагы галогенид перовскиттердин көпчүлүгүндө өзүн-өзү айыктыруу түздөн-түз эксперименталдык жактан белгилүү эмес. Изилдөөчүлөр аларды MAPbI₃ сыяктуу өзүн-өзү айыктыруу механизми белгилүү жакын кошулмаларга ODP–RSP окшоштугу үчүн Class II окутуу тобуна киргизишкен. Демек, бул белгилердин баары түз эксперименталдык байкоого негизделбейт.

Щелочтук галогениддер Class I жүрүм-турумун кантип көрсөтөт?

Щелочтук галогениддер жогорку температурада күчтүү ион өткөрүмдүүлүгүн көрсөтүшү мүмкүн. Мисалы, NaCl үчүн изилдөө ODP маанисин −3,8 eV жана RSP маанисин 1,5 деп берет.

Na⁺ диффузия коэффициенти болжол менен 370 °Cде \(1,8\times10^{-12}\) cm²/s болсо, 780 °Cде \(1,3\times10^{-8}\) cm²/sке чейин чыгат. Cl⁻ үчүн ошол эле температура аралыгында болжол менен \(1,6\times10^{-13}\) менен \(5,5\times10^{-9}\) cm²/s маанилери келтирилет.

Температура менен күчтүү өскөн бул классикалык дефект аркылуу ион кыймылдуулугу изилдөөчүлөрдүн NaCl сыяктуу системаларды Class I ичинде баалашынын негизин түзөт.

Күмүш галогениддеринде эки механизм тең көрүнүшү мүмкүнбү?

β-AgI, β-AgBr жана β-AgCl классикалык ион өткөрүмдүүлүгүнөн улам Class I жүрүм-турумуна мисал катары берилет. Ал эми супер-иондук α-AgI фазасында күчтүү ангармоникалык байланыштар жана динамикалык тартипсиздик билдирилгени бул фазаны Class II механизминине жакындатат.

Изилдөөчүлөр Ag негизиндеги материалдардын SVM чечим чек арасынын дал келүү аймагында жайгашышын да ушул өтмө мүнөз менен байланыштырышат. Башкача айтканда, эки механизм толугу менен бөлүнгөн химиялык кутулар эмес, айрым кошулмалар жакындай ала турган эки физикалык чет абал катары каралат.

CIGS энергияны өзгөртүү үчүн эмне үчүн маанилүү Class I мисалы?

Cu(In,Ga)Se₂ же CIGS — жука катмарлуу күн батареяларында колдонулган халькопирит түзүлүшүндөгү жарым өткөргүч. Изилдөөдө Cu⁺ иондору vacancy жана interstitial дефекттери аркылуу кыймылдай алгандыктан Class I менен байланышат.

CuInSe₂ үчүн болжол менен 400 °Cде Cu⁺ диффузия коэффициенти \(10^{-10}\) cm²/s чамасында берилет. Ошентсе да, халькопириттерде эсептелген жана эксперименталдык RSP маанилеринин ортосунда олуттуу дал келбестиктер болгондуктан авторлор бул үй-бүлө үчүн моделди этият колдонууга чакырышат.

Катуу оксиддик отун элементи керамикаларында эмне үчүн маалымат көйгөйү бар?

Solid oxide fuel cell (SOFC) керамикаларында кычкылтек vacancyлери жогорку температурада оксид ионун ташууга мүмкүндүк берет; ошондуктан механизм жалпы алганда Class I мүнөзүндө.

Бирок авторлор белгилүү SOFC керамикалары үчүн керектүү ODP маалыматтарын адабияттан жетиштүү таба алышкан эмес. Айрым материалдарда RSP маанилери да эсептелген жана эксперименталдык маалыматтар арасында кеңири чачырайт.

Ошондуктан изилдөө SOFC керамикаларын модель менен божомолдоону өзгөчө алсыз аймактардын бири деп белгилейт. Жаңы жогорку сапаттагы ODP/RSP өлчөөлөрүсүз бул топтун классификациясын жалпылоо туура эмес.

SVM классификациясы кантип жасалды?

Машиналык үйрөнүү баскычында механизм классы белгилүү же изилдөөчүлөр тарабынан белгилүү материалдарга окшоштугу аркылуу дайындалган жалпысынан 88 ар башка материал колдонулган.

Supervised модель катары Support Vector Machine колдонулган:

• Kernel: linear
• Regularization parameter: C = 1
• Касиеттер: ODP жана RSP
• Максат: Class I / Class II механизм айырмасы

SVMдин максаты — эки механизм тобунун ортосундагы маржаны максималдаштырган чечим чек арасын табуу.

Чечим сызыгынын ODP жана лог-масштабдагы RSP стандарттык четтөөлөрүнө карата нормалдаштырылган ылдыйышы −0,992 деп билдирилген. Авторлор муну эки параметр класс ажыратууга болжол менен бирдей деңгээлде салым кошот деп эсептешет.

Gaussian Mixture эмне үчүн өзүнчө колдонулган?

SVM класс белгилерин колдонуп supervised үйрөнсө, Gaussian Mixture ошол эле маалымат бөлүштүрүүсүндө белгилерсиз кластерлерди издей турган ыкма. Модель expectation–maximization алгоритми менен эки Gaussian бөлүштүрүүнү аныктап, чекиттерди ыктымалдык негизде эки кластерге бөлөт.

Gaussian Mixture натыйжасында чыккан эки негизги кластердин SVM аныктаган Class I жана Class II аймактары менен жалпы дал келиши изилдөөчүлөр тарабынан механизм айырмасы тандалган белгилердин гана натыйжасы эмес экенине кошумча далил катары чечмеленген.

Бирок классификация маалымат топтомунда болгону 88 материал болушу жана айрым класс белгилери түз өзүн-өзү айыктыруу экспериментинен келбеши себептүү бул дал келүү универсалдуу материал мыйзамы катары каралбашы керек.

SVM картасындагы эки класстын жалпы белгиси кандай?

Бул таблица абсолюттук чек системасы эмес. Изилдөөнүн өз маалыматында Ag негизиндеги айрым материалдар эки класстын дал келүү аймагына кирет жана айрым кошулмалар эки механизмдин касиеттерин кошо алып жүрүшү мүмкүн экени талкууланат.

Hardness–RSP картасы эмнени кошот?

ODP жана RSP маалыматтарынын көбү эсептөөгө негизделсе, hardness эксперименталдык өлчөнө турган параметр. Ошондуктан hardness–RSP картасы толугу менен эсептелүүчү сүрөттөгүчтөрдөн тышкары өз алдынча эксперименталдык көз карашты берет.

Картада иондулук жогорулаган сайын жалпы катуулук азайып, RSP жогорулаган тенденция көрүнөт. Halide perovskites жана Sb-chalcohalides сыяктуу Class II топтор болжол менен 1 GPa деңгээлиндеги төмөн microhardness тегерегинде топтолсо, классикалык III–V жарым өткөргүчтөр болжол менен 2–10 GPa аралыкта катуураак аймак түзөт.

Бирок hardness ишенимдүү өзүн-өзү айыктыруу көрсөткүчү катары коваленттик кристаллдар үчүн гана сунушталат. Иондук материалдарда дислокациялар жана үлгү тарыхы hardnessка абдан күчтүү таасир этиши мүмкүн.

Изилдөөнүн негизги маалымат топтому канчалык толук?

Изилдөөчүлөр жалпы 10.486 маалымат чекитинен турган курацияланган маалымат топтомунда төрт параметр бирдей деңгээлде жеткиликтүү эмес экенин ачык көрсөтүшөт. Жалпысынан 8209 башка материал бар экени; бир материал үчүн бир нече маани болсо орточо маани колдонулганы белгиленет.

ODP маалыматы %93 менен кеңири камтылса, hardness болгону %7,7. RSP камтуусу %35,9 деңгээлинде жана анын көбү эсептелген permitivite маалыматтарынан алынган. Демек, моделдин физикалык идеясы төрт параметрге таянганы менен чыныгы маалымат тыгыздыгы параметрлер арасында олуттуу айырмаланат.

Table 1дин толук сандары эмнени көрсөтөт?

Таблица изилдөөнүн маанилүү чектөөсүн сандык түрдө көрсөтөт: ODP жазууларынын дээрлик баары эсептелген жана эксперименталдык ODP болгону сегиз маалымат чекити. RSP жазууларынын да көбү эсептелген. Hardness болсо изилдөөдө толугу менен эксперименталдык параметр катары колдонулган.

Булак ичиндеги таблица эскертмеси: Hardness сабында 808 жалпы жеткиликтүү жазууга карата 807 эксперименталдык жана 0 эсептелген жазуу берилген. Ionicity сабында 8576 эсептелген жазуу болгонуна карабастан булак бул мамычанын пайызын %82,7 деп жазат. Бул сандык дал келбестиктер түзөтүлбөй, булак эскертмесинде өзүнчө белгиленген.

RSP маалыматтарында эмне үчүн өзгөчө ишенимдүүлүк көйгөйү бар?

RSP маанилеринин көбү Materials Projectтеги эсептелген иондук жана электрондук permitiviteлерден алынган. Эксперименталдык permitivite маалыматтары MPDS жана башка булактардан кошулган.

Авторлор эсептелген электрондук permitivite айрым моделдерде системалуу түрдө жогору бааланышы мүмкүн экенине жана Materials Project эсептелген маанилерде болжол менен ±%25ке чейинки салыштырмалуу четтөөнү билдиргенине көңүл бурушат.

Айрыкча халькопириттерде айрым эсептелген RSP маанилери эксперименталдык жыйынтыктардан абдан чоң айырмаланат. Бул маалыматтын көлөмү гана эмес, маалымат сапаты жана моделден чыккан системалуу каталар да классификациянын жалпылануусун чектей турганын көрсөтөт.

ODP маалымат топтому эмне үчүн негизинен эсептелген?

Эксперименталдык ODP өлчөөлөрү адабиятта сейрек. Изилдөөнүн Table 1ине ылайык, 9756 ODP жазуу чекитинин болгону 8и эксперименталдык, 9748и эсептелген маалымат.

Ошондуктан ODP–RSP картасынын көп бөлүгү физикалык түшүнүк өлчөнө турган болгону менен иш жүзүндө эсептөө маалымат базаларына таянат. Изилдөөчүлөр муну моделдин жаңы материалдарга жалпылануусундагы негизги чектөөлөрдүн бири катары ачык кабыл алышат.

Модель кайсы жаңы өзүн-өзү айыктыруу талапкерлерин сунуштайт?

ODP–RSP чечим аймагын колдонуу менен ар башка материал үй-бүлөлөрүнөн Class IIге туура келген талапкерлер тандалган. Бул талапкерлер “өзүн-өзү айыктырары далилденген материалдар” эмес, эксперименталдык изилдөө үчүн сунушталган кошулмалар.

Бул сандык позициялар материалдардын картада Class II аймагына түшөрүн көрсөтөт. Изилдөө бул кошулмаларга көзөмөлдөнгөн бузулуу берип, функционалдык калыбына келүүсүн өлчөгөн эмес.

BiVO4 эмне үчүн көңүл бурууга татыктуу талапкер?

BiVO₄ — сууну бөлүү сыяктуу фотокаталитикалык колдонмолордо пайдаланылган оксид. Изилдөөдө ал RSP = 6,6 жана ODP = 0,9 eV маанилери менен Class II кластеринин ичинде жайгаштырылат.

Авторлор бул божомолду Bi³⁺ ионунун жогорку lone-pair polarizability себептүү тордо динамикалык жылыш көрсөтө алышы тууралуу мурдагы эксперименталдык далилдер жана валенттик тилкедеги antibonding мүнөз менен шайкеш деп эсептешет.

Бирок бул изилдөө BiVO₄ бузулгандан кийин өзүнөн-өзү функционалдык калыбына келерин түз текшербейт. Демек, жыйынтык эксперименталдык өзүн-өзү айыктыруу далили эмес, байланыш мүнөзүнө негизделген талапкерди артыкчылыктуу тандоо.

BaZrS3 эмне үчүн фотovoltaика жагынан кызыктуу?

BaZrS₃ үчүн ODP = 1,2 eV жана RSP = 3,8 маанилери берилет. Бул позиция Class II динамикалык тор аймагына туура келет.

Материал мурда күн батареясынын absorber талапкери катары изилденгендиктен, өзүн-өзү айыктыруу потенциалы тастыкталса фотovoltaикалык туруктуулук жагынан да кызыктуу болушу мүмкүн. Изилдөөнүн сунушу так ушунда; чыныгы күн батареясында узак кызмат мөөнөтү бул макалада өлчөнгөн эмес.

Коргошун халькогениддери жана галогениддери эмнени көрсөтөт?

PbSe, PbTe, PbS жана PbI₂ сыяктуу ар түрдүү Pb кошулмалары оң ODP жана жогорку RSP айкалышы менен Class II аймагына түшөт.

Мисалы, PbTe үчүн булак hardness = 0,33 GPa, ODP = 1,8 eV жана RSP = 24,9 маанилерин берет. Төмөн hardness, жогорку RSP жана оң ODP бирге изилдөөчүлөр Class II үчүн сунуштаган repulsive-covalent/dynamic-lattice мүнөзгө шайкеш.

Бул материалдар үчүн байланыш касиеттеринин туура келиши белгилүү иш температурасында, бузулуу түрүндө жана түзмөк түзүлүшүндө сөзсүз практикалык өзүн-өзү айыктыруу болот дегенди билдирбейт.

Изилдөө маалымат илими жагынан эмнени айтат?

Изилдөөнүн талкуу бөлүгүндөгү күчтүү билдирүүлөрдүн бири — заманбап материал таануу “чоң маалымат” доорунда болгонуна карабастан маанилүү физикалык касиеттер боюнча маалымат жетишсиздиги дагы эле өтө олуттуу.

Авторлор RSP, ODP жана hardness сыяктуу негизги касиеттер көптөгөн материалдар үчүн же такыр өлчөнбөгөнүн, же ар башка эксперимент шарттарында бири-бирине дал келбеген түрдө жарыяланганын белгилешет.

Ошондуктан келечекте табигый тилди иштетүү менен адабияттарды казуу, жабык циклдүү жасалма интеллект системалары, роботтук синтез жана автономдуу лабораториялар миңдеген жогорку сапаттагы маалымат чекиттерин түзүшү керек деп сунушталат. Ошол эле учурда изилдөөчүлөр LLM же автоматтык маалымат алуу чыныгы илимий булак текшерүүсүн алмаштырбашы керек экенин да ачык белгилешет.

Практикада жаңы материалды кантип скрининг кылууга болот?

Изилдөө сунуштаган практикалык жол үч баскычтан турат:

1. Өзүн-өзү айыктыруу жагынан изилдене турган материалды же материал тобун тандоо.
2. Мүмкүн болгондо ionicity, RSP, ODP жана hardness маанилерин өлчөө, эсептөө же ишенимдүү адабияттан чогултуу. Алгачкы скрининг үчүн RSP менен ODP гана колдонулса да болот.
3. Алынган маанилерди учурдагы Class I/Class II материал кластерлери менен салыштырып, мүмкүн болгон механизм классын аныктоо жана андан кийин бул божомолду чыныгы бузулуу–айыгуу эксперименттери менен текшерүү.

Бул иш агымы материал табуунун акыркы баскычы эмес, кымбат жана убакыт талап кылган эксперименттердин алдында колдонулган гипотеза түзүү катмары.

Изилдөө колдогон жыйынтыктар

• ODP жана RSP бирге колдонулганда изилденген маалымат топтомунда эки негизги өзүн-өзү айыктыруу механизм классын бөлүүгө болот.
• Class I материалдар жалпысынан терс ODP жана 1ге жакын RSP менен, дефект аркылуу ион ташуу үстөм болгон статикалык торлор менен байланышат.
• Class II материалдар жалпысынан оң ODP, жогорку RSP жана коваленттик кристаллдардагы төмөн hardness менен, динамикалык жана antibonding мүнөздөгү торлор менен байланышат.
• Сызыктуу SVM жана Gaussian Mixture анализдери маалымат ичинде эки негизги механизм аймагы бар экенин көрсөтөт.
• SVM чечим чек арасынын нормалдаштырылган ылдыйышы −0,992 жана авторлор ODP менен RSP класс ажыратууда болжол менен бирдей мааниге ээ деп чечмелешет.
• Негизги маалымат топтому 10.486 маалымат чекитин жана жалпы 8209 материалды камтыйт.
• Машиналык үйрөнүү классификациясында 88 материалдан турган чакан топ колдонулган.
• BiVO₄, BaZrS₃, PbTe жана башка айрым кошулмалар эксперименталдык өзүн-өзү айыктыруу изилдөөсү үчүн потенциалдуу Class II талапкерлери катары аныкталган.
• Hardness өзгөчө коваленттик кристаллдар үчүн эсептөө талап кылбаган жардамчы эксперименталдык сүрөттөгүч катары колдонулушу мүмкүн.
• Маалымат жетишсиздиги жана эсептелген–эксперименталдык касиеттердин дал келбестиги моделдин жалпылануусун чектейт.

Изилдөө колдобогон же текшербеген жыйынтыктар

• Модель сунуштаган бардык талапкер материалдар чындап өзүн-өзү айыктырары эксперименталдык түрдө көрсөтүлгөн эмес.
• BiVO₄, BaZrS₃, PbTe же башка талапкерлер чыныгы түзмөктөрдө узагыраак кызмат мөөнөтүн берери бул изилдөөдө өлчөнгөн эмес.
• ODP>0 же RSP>1 болушу өзүнчө эле материал сөзсүз өзүн-өзү айыктырат дегенди далилдебейт.
• Class I жана Class II бардык катуу материалдар үчүн абсолюттук жана кескин чек эмес; Ag негизиндеги айрым системалар механизмдердин дал келүү аймагында жайгашат.
• 88 материалдык классификация топтомундагы бардык класс белгилери түз өзүн-өзү айыктыруу эксперименттеринен алынган эмес.
• Hardness иондук кристаллдар үчүн ишенимдүү универсалдуу өзүн-өзү айыктыруу көрсөткүчү эмес.
• Эсептелген RSP жана ODP маанилери бардык материал үй-бүлөлөрүндө чыныгы эксперименталдык маанилерге туура келери көрсөтүлгөн эмес.
• Модель айрыкча solid oxide fuel cell керамикаларында маалыматтын аздыгынан күчтүү жалпылоо жасай албайт.
• Изилдөө жаңы материал синтездеген эмес жана талапкерлердин бузулгандан кийинки физикалык айыгышын түз өлчөгөн эмес.

Изилдөөнүн методу жана жыйынтыктары

Маалымат казуу ыкмасы

Изилдөө лабораторияда жаңы материалдарды синтездөөнүн ордуна мурда жарыяланган эксперименталдык маалыматтарды эсептөөчү материал маалымат базалары менен бириктирген. Төрт негизги касиет химиялык формула жана кристалл фазасынын негизинде уникалдуу материал жазуулары менен дал келтирилген.

Негизги курацияланган маалымат базасы 10.486 маалымат чекитинен турат. Бирдей химиялык формула жана фаза үчүн бир нече маалымат болсо, тиешелүү маанилердин орточосу колдонулган. Булак жалпы 8209 материал бар экенин билдирет.

Ionicity маалыматын даярдоо

Pauling негизиндеги ionicity ыкмасы экилик кошулмаларда түз колдонулса да, изилдөөнүн маалымат топтомунда көп элементтүү системалар да бар. Ошондуктан ар бир cation–anion байланыш үчүн иондулук эсептелип, кошулма деңгээлинде орточо мааниси алынган.

Координация чөйрөсүн аныктоо үчүн pymatgen колдонулган. Ошондуктан изилдөө Table 1 эскертмесинде ionicity “эксперименталдык” эмес, эсептөөчү баалоону камтый турганын өзүнчө белгилейт.

RSP маалыматтары кайдан келет?

RSP маанилеринин көбү Materials Projectтеги эсептелген ionic жана electronic permittivity маанилеринен алынган. Эксперименталдык permitivite маалыматтары Materials Platform for Data Science (MPDS) жана ар кандай адабият булактарынан алынган.

Бир эле материал жана фаза үчүн бир нече permitivite жазуусу болгондо орточо permitivite маанилери колдонулуп, андан кийин RSP ошол эле теңдеме менен эсептелген.

Table 1ге ылайык RSP үчүн:

• 3761 жазуу бар,
• алардын 285и эксперименталдык,
• 3476сы эсептелген.

ODP маалыматтары кайдан келет?

ODP маанилери негизинен жогорку өндүрүмдүүлүктөгү эсептөө деформация потенциалы маалымат булактарынан жана кошумча адабият изилдөөлөрүнөн чогултулган.

Table 1ге ылайык ODP үчүн 9756 жазуу бар. Алардын болгону сегизи эксперименталдык, 9748и эсептелген жазуу. Бул катыш ODP–RSP классификациясы эмне үчүн чоң өлчөмдө эсептөө материал маалыматтарына көз каранды экенин көрсөтөт.

Hardness маалыматтары кантип тандалды?

Hardness маалыматтары MPDS жана кошумча адабият булактарынан алынган жана изилдөө аларды толугу менен эксперименталдык параметр катары карайт.

Ар башка indenter геометриялары жана жүктөр жыйынтыкка таасир этиши мүмкүн экени белгилүү болгондуктан, изилдөөчүлөр мүмкүн болушунча microhardness жана негизинен Vickers indentation негизиндеги маанилерди тандашкан.

Hardness камтуусу негизги маалымат топтомунун болгону %7,7син түзөт; бул төмөн камтууга карабай параметрдин эксперименталдык жактан салыштырмалуу оңой өлчөнүшү жаңы материалдарды алгачкы баалоодо артыкчылык бере алат.

Машиналык үйрөнүү окутуу топтому

Төрт сүрөттөгүчү бар бардык 10.486 маалымат чекити түздөн-түз SVM окутууга берилген эмес. Механизм классификациясы үчүн Table S8де берилген жалпы 88 материал тандалган.

Class II окутуу тобуна Ge/Sn/Pb halide perovskites менен Sb chalcohalides жана Sb₂S₃/Sb₂Se₃ сыяктуу динамикалык тор жүрүм-туруму менен байланышкан материалдар киргизилген.

Class I тобунда metal halides, CuInSe₂, CuGaSe₂, белгилүү solid-oxide electrolyte мисалдары жана Class I chalcohalides бар.

Маанилүү методикалык чек — halide perovskites тобундагы материалдардын көпчүлүгүндө чыныгы өзүн-өзү айыктыруу жүрүм-туруму азырынча белгисиз. Авторлор бул кошулмаларды MAPbI₃ сыяктуу белгилүү Class II перовскиттерге картадагы жакындыгы боюнча ошол эле механизм классына дайындашкан.

SVM жана Gaussian Mixture түзүлүшү

SVM linear kernel жана C=1 regularization параметри менен курулган. Максат — ODP–RSP мейкиндигинде эки классты бөлгөн максималдуу маржалуу чечим сызыгын түзүү.

Экинчи ыкма Gaussian Mixture. Бул unsupervised алгоритм expectation–maximization колдонуп, маалымат бөлүштүрүүсүн эки Gaussian кластеринин сызыктуу комбинациясы катары моделдейт.

Изилдөөчүлөр Supporting Informationда ар башка train-test бөлүштүрүүлөрүнө карата чечим чек арасынын геометриясын жана модель жыйынтыктарын сынашканын, эсептелген RSP/ODP чекиттерин кошуу классификацияны олуттуу бузбаганын билдиришет.

Чечим чек арасынын физикалык мааниси

SVM чечим чек арасы жөн гана математикалык бөлүүчү катары калтырылган эмес. Авторлор чек аранын эки тарабындагы материалдардын байланыш физикасы системалуу түрдө айырмаланат деп эсептешет.

Class I тарабы кинетикалык турукташкан vacancy/interstitial дефекттери аркылуу ион ташуу жүргөн статикалыраак торлорго; Class II тарабы болсо antibonding мүнөз, тайыз энергия ландшафты жана динамикалык disorder менен жеңилирээк атомдук кайра уюшулууга туура келет.

Чечим чек арасынын нормалдаштырылган ылдыйышы −0,992 болушу RSP менен ODP маалымат топтомунда механизм ажыратууда болжол менен окшош маалымат алып жүрөт деп чечмеленген.

Чек ара аймагындагы материалдар эмне үчүн маанилүү?

β-AgI, башка айрым silver halides жана Ag₃SI сыяктуу материалдар эки кластер дал келген аймактарда жайгашышы мүмкүн. Изилдөөчүлөр муну Ag⁺ ионунун ийкемдүү координациясы, төмөн эффективдүү заряд тыгыздыгы жана айрым фазалардагы статикалык жана динамикалык disorder айкалышы менен байланыштырышат.

SbSeI, Sb₂Se₃, Sb₂S₃, RbPbBr₃ жана LiSnCl₃ сыяктуу айрым Class II кошулмалар да чечим чек арасынын маржаларында жайгашат. Авторлор бул системалар эки механизм мүнөзүн белгилүү даражада айкалыштырышы мүмкүн экенин сунуштайт.

Бул чечмелөө бир үлгүдө эки механизмдин бир убакта түз өлчөнүшүнөн эмес, ODP–RSP позициясы жана адабияттагы тор динамикасынан чыгарылган физикалык чечмелөөдөн келип чыгат.

Жаңы талапкерлерди аныктоо

SVM/Gaussian Mixture класстары аныкталгандан кийин негизги маалымат топтомундагы ар башка үй-бүлөлөр Class II аймагына жакындыгы боюнча скринингден өткөрүлгөн. Fig. 6да oxides, halide perovskites, Ba chalcogenides, Pb chalcogenides/halides жана айрым Cu камтыган халькогениддер өзүнчө белгилер менен көрсөтүлгөн.

BiVO₄, Ba₂ZrO₄, Ba₂HfO₄, BaZrS₃, Ba₂ZrS₄, Ba₂HfS₄, PbSe, PbTe, PbS, PbI₂, TlSnI₃, TlCdCl₃, InSnCl₃ жана башка кошулмалар эксперименталдык кийинки изилдөө үчүн сунушталат.

Tl жана Cd камтыган айрым halide perovskite талапкерлери уулуулугуна байланыштуу авторлор тарабынан илимий кызыгуу гана жараткан системалар катары чектелет.

Талапкер божомолдорунун энергия технологияларына байланышы

Изилдөөнүн туруктуу энергия жагынан максаты — энергия өзгөртүүчү материалдардын баштапкы эффективдүүлүгүн гана эмес, бузулгандан кийинки функционалдык чыдамдуулугун да долбоорлоо параметрине айлантуу.

BaZrS₃, BaCuYSe₃ жана BaCuYTe₃ сыяктуу материалдар оптоэлектрондук/фотovoltaикалык колдонмолордо изилденгендиктен, алардын өзүн-өзү айыктыруу потенциалын өзүнчө тастыктоо түзмөк өмүрү үчүн жаңы тандоо критерийин түзүшү мүмкүн.

Ошондой эле solid oxide fuel cell ceramic талапкерлеринде өзүн-өзү айыктыруу мүмкүн болсо, бул ион өткөрүүчү керамикалардын бузулууга туруктуулугу үчүн маанилүү болушу мүмкүн; бирок изилдөөдөгү учурдагы CSOFC маалымат сапаты бул жаатта так талапкер рейтингин түзүү үчүн жетишсиз.

Маалымат сапатынын моделге таасири

Изилдөөнүн талкуу бөлүмүндөгү эң күчтүү өзүн-өзү сындоолордун бири — учурдагы материал маалымат базалары толук эмес жана кээде бири-бирине дал келбейт.

Эсептелген permitivite маанилериндеги четтөөлөр RSPге түз таасир берет. ODPнин дээрлик толугу менен эсептелген болушу, hardness болсо үлгү даярдоо жана indentation шарттарына күчтүү көз каранды болушу ар башка ката булактарын жаратат.

Ошондуктан авторлор модель көрсөткүчүнүн жогору болушу өзүнчө ишенимдүү материал табуу үчүн жетишсиз экенин; негизги физикалык маалыматтын сапаты жасалма интеллект жана машиналык үйрөнүү жыйынтыктарынын ишенимдүүлүгүн түз аныктай турганын баса белгилешет.

Изилдөөнүн негизги чектөөлөрү

• SVM/Gaussian Mixture механизм анализи болгону 88 материалдын негизинде курулган.
• Halide perovskite класс белгилеринин бир бөлүгү түз өзүн-өзү айыктыруу экспериментинен эмес, окшоштук божомолунан келип чыккан.
• RSP жазууларынын болгону %35,9у негизги маалымат топтомунда бар.
• Hardness маалыматы негизги маалымат топтомунун болгону %7,7син камтыйт.
• ODP маалыматтарынын дээрлик баары эсептелген.
• Эсептелген жана эксперименталдык RSP арасында айрыкча айрым халькопириттерде олуттуу дал келбестиктер бар.
• Hardness иондук кристаллдарда синтезге жана дефект тарыхына күчтүү көз каранды.
• CSOFC материалдары үчүн ODP/RSP маалымат сапаты жана камтуусу чектелген.
• Сунушталган жаңы талапкерлердин өзүн-өзү айыктыруу касиети бул изилдөөнүн ичинде эксперименталдык тастыкталган эмес.
• Моделде иш температурасынын эрүү температурасына катышы сыяктуу өзүн-өзү айыктырууга таасир бере турган башка физикалык сүрөттөгүчтөр жок.

Изилдөөнүн илимий мааниси

Изилдөөнүн жаңылыгы “өзүн-өзү айыктыруу үчүн бир сыйкырдуу чек” табуу эмес. Негизги салым — химиялык байланыштын төрт башка физикалык көрүнүшүн жалпы материал картасында бириктирип, өзүн-өзү айыктыруу механизмин божомолдоого аракет кылуу.

Бул ыкма материал табууну тескери бурат: миңдеген талапкерлерди бирден бузулуу сыноосунан өткөрүүнүн ордуна, байланыш мүнөзү ылайыктуу көрүнгөн материалдарды эсептөө жана маалымат казуу аркылуу артыкчылыктуу кылып тандап, андан кийин чыныгы өзүн-өзү айыктыруу экспериментин ошол кичине талапкер тобуна колдонсо болот.

Изилдөөнүн эң маанилүү билдирүүлөрүнүн бири машиналык үйрөнүү көрсөткүчүнөн көз каранды эмес: физикалык жактан маанилүү сүрөттөгүчтөр тандалбаса, чоң маалыматтын өзү жетишсиз. Ошондой эле физикалык жактан жакшы модель ишенимдүү маалыматсыз жалпылана албайт.

Булак жана метод эскертмеси

Изилдөөнүн толук түпнуска аталышы: Using bond characteristics to predict self-healing properties in materials for sustainable energy conversion

Авторлор: Yuval Mualem; David Cahen; Yevgeny Rakita; Hannah-Noa Barad.

Авторлордун тартиби: Булактагы түпнуска тартип өзгөртүлбөй сакталган.

Тең салым/тең биринчи автор: Булакта көрсөтүлгөн эмес.

Жооптуу авторлор: Yevgeny Rakita жана Hannah-Noa Barad.

Мекемелер: Department of Chemistry, and Institute of Nanotechnology & Advanced Materials (BINA), Bar-Ilan University, Ramat-Gan, Israel; булакта “IsraelIsrael National Institute of Energy Storage (INIES)” түрүндө берилген мекеме, Ramat-Gan, Israel; Department of Molecular Chemistry & Materials Science, Weizmann Institute of Science, Rehovot, Israel; Department of Materials Engineering, Ben Gurion University of the Negev, Be’er Sheva, Israel.

Аффилиация жазылышы боюнча эскертме: Булактын жарыяланган биринчи бетинде экинчи мекеменин аты “IsraelIsrael National Institute of Energy Storage (INIES)” деп жазылган. Бул кайталоо чындап булакта бар болгондуктан Verianla аны түпнуска мекеме аты катары кабыл алган эмес; булак ичиндеги жазуу көйгөйү катары гана белгилеген.

Булак түрү: Рецензияланган изилдөө макаласы; эксперименталдык жана эсептөөчү материал маалыматтарын курациялоону, физикалык касиеттерди талдоону жана машиналык үйрөнүү классификациясын бириктирген маалыматка негизделген материал таануу изилдөөсү.

Журнал: Materials Today

Басмакана: Elsevier Ltd.

Том / макала номери: 98 (2026), 103445

Онлайн жарыяланган күнү: 8-июль 2026

DOI: 10.1016/j.mattod.2026.103445

Расмий жарыя шилтемеси: https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S1369702126002919

DOI шилтемеси: https://doi.org/10.1016/j.mattod.2026.103445

Рецензия абалы: Изилдөө Materials Today журналында жарыяланган рецензияланган изилдөө макаласы.

Лицензия: Creative Commons Attribution 4.0 International (CC BY 4.0).

Маалымат жеткиликтүүлүгү: Изилдөөнүн маалымат топтому Supplementary Information ичиндеги “Supporting Tables.xlsx” файлынын Table S1 бөлүгүндө бөлүшүлгөн.

Код жеткиликтүүлүгү: Булак анализ коду https://github.com/barad-lab/SH-ionicity-RSP-ODP-hardness дарегинде бар экенин билдирет.

Жаңы материал өндүрүү: Изилдөө жаңы жана уникалдуу материал өндүргөн эмес.

Lead contact: Hannah-Noa Barad.

Кызыкчылыктардын кагылышы: Авторлор белгилүү атаандаш финансылык кызыкчылык же изилдөөгө таасир эте турган жеке мамиле билдиришкен эмес.

Колдоо/ыраазычылык: Yuval Mualem Israeli Ministry of Energy and Infrastructure grant 225-11-060 колдоосун; Hannah-Noa Barad ошол эле мекеменин 222-11-081 колдоосун; Yevgeny Rakita Israel Science Foundation 848/24 колдоосун; David Cahen болсо Weizmann Institute Institute for Environmental Sustainability колдоосун белгилейт.

Авторлордун салымы: Yuval Mualem; алгачкы долбоор, карап чыгуу, визуалдаштыруу, текшерүү, программалык камсыздоо, методология, изилдөө, формалдык анализ, маалымат курациясы жана концептуалдаштырууга салым кошкон. David Cahen; алгачкы долбоор жана карап чыгуу, визуалдаштыруу, текшерүү, көзөмөл, ресурстар, методология, изилдөө, каржылоону алуу, маалымат курациясы жана концептуалдаштырууга салым кошкон. Yevgeny Rakita; жазуу, визуалдаштыруу, текшерүү, көзөмөл, долбоор башкаруу, методология, изилдөө, каржылоону алуу, маалымат курациясы жана концептуалдаштырууга салым кошкон. Hannah-Noa Barad; жазуу, визуалдаштыруу, текшерүү, көзөмөл, ресурстар, долбоор башкаруу, методология, изилдөө, каржылоону алуу, маалымат курациясы жана концептуалдаштырууга салым кошкон.

Маалымат топтому: Негизги курацияланган маалымат анализинде 10.486 маалымат чекити жана жалпы 8209 материал бар. Бирдей химиялык формула жана фаза үчүн бир нече маани болсо, изилдөөчүлөр орточо маанини колдонушкан.

Машиналык үйрөнүү чакан маалымат топтому: Class I жана Class II механизмдерин бөлүү үчүн колдонулган SVM жана Gaussian Mixture анализдери тандалган 88 материалдык маалымат топтомунда жүргүзүлгөн.

Класс белгилеринин чеги: Машиналык үйрөнүү маалымат топтомундагы бардык белгилер түз эксперименталдык өзүн-өзү айыктыруу далилине негизделбейт. Булак көптөгөн halide perovskite үчүн өзүн-өзү айыктыруу белгисиз экенин жана бул материалдарды белгилүү Class II перовскиттерге ODP–RSP жакындыгы аркылуу Class II деп дайындаганын ачык билдирет.

Table 1 hardness дал келбестиги: Булак hardness үчүн 808 маалымат чекити бар экенин, алардын 807си эксперименталдык жана 0ү эсептелген экенин берет. Бул сандардын суммасы 808ге жетпегендиктен Verianla жетишпеген бир жазуунун түрүн божомол менен толтурган эмес.

Table 1 ionicity дал келбестиги: Булак ionicity үчүн 8576 маалымат чекити бар экенин жана 8576сы эсептелген экенин айтса да, эсептелген маалымат пайызын %82,7 деп жазат. Бул пайыз ошол саптагы сандарга туура келбейт. Маани жашыруун түрдө оңдолгон эмес.

Терминология эскертмеси: Метод бөлүмүндө unsupervised модель “Gaussian Mixture” деп аныкталган. Жыйынтык бөлүгүнүн бир сүйлөмүндө “Gaussian Mixing” деген сөз айкашы өтөт. Колдонулган математикалык методдун аты булак методуна ылайык Gaussian Mixture деп колдонулган.

Илимий чек: Изилдөө байланыш-мүнөз сүрөттөгүчтөрүнө негизденип жаңы өзүн-өзү айыктыруу талапкерлерин сунуштайт; бул талапкерлерде көзөмөлдөнгөн бузулуудан кийинки структуралык же функционалдык калыбына келүүнү эксперименталдык өлчөбөйт. Ошондуктан “Class II талапкери” деген “өзүн-өзү айыктыруусу далилденген материал” дегенди билдирбейт.

Маалымат сапатынын чеги: RSP жана ODPнин маанилүү бөлүгү эсептөө маалымат базаларынан келет; изилдөөчүлөр айрым материал үй-бүлөлөрүндө эсептелген жана эксперименталдык маанилер арасында олуттуу айырмачылыктар бар экенин билдиришет. Модель айрыкча маалымат камтуусу төмөн solid oxide fuel cell ceramic тобунда чектелүү.

Мазмун түзүү методу: Бул Verianla түшүндүрмөсүндөгү механизмдер, теңдемелер, маалымат сандары, материал класстары, талапкер божомолдор жана чектөөлөр изилденген булакка гана негизделет. Тышкы текшерүү изилдөө идентификациясы, расмий жарыя жазуусу жана журналдын рецензия саясатынын библиографиялык ырастоосу менен чектелген; тышкы булактардан жаңы өзүн-өзү айыктыруу жыйынтыгы же булакта жок эксперименталдык көрсөткүч негизги макалага кошулган эмес.